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可充電鋰碘（Li-I₂）電池是極具吸引力的儲能系統，具有高能量密度、優越的功率密度、可持續性和可承受性，這得益于碘的優異氧化還原化學。然而，正極嚴重的熱力學不穩定性和穿梭問題一直困擾著活性碘負載、容量保持和可循環性。

在此，香港城市大學支春義教授等人報道了高熱穩定性/電化學活性的I^–/I₃^– 鍵合有機鹽作為可充電Li-I₂電池的正極材料。其中，甲胺氫碘化物（CH₆NI, MAI）和四丁基三碘化銨（C₁₆H₃₆NI₃, TBAI₃）被選為代表性的有機碘鹽，由于有機鹽中的離子鍵較弱，帶相反電荷的離子之間存在適度的靜電相互作用，這對其穩定性和氧化還原活性起著至關重要的作用。

通過計算，MAI和TBAI₃的碘含量分別為80 wt%和61 wt%，這使其成為高能量密度鋰碘電池的理想正極材料。實驗和理論證明了有機基團與碘/多碘化物之間的強相互作用，不僅可以提高材料的熱力學穩定性，還可以緩解穿梭問題，同時提高正極容量和延緩負極腐蝕。

圖1. 正極的氧化還原化學和抑制穿梭效應的潛在機制

電化學測試表明，該可充電Li-I₂電池在0.5 C下提供了接近理論值的173.6 mAh g^-1_MAI（217 mAh g^-1_I）的高比容量和2.9 V的電壓平臺，實現了504 Wh kg^-1_MAI / 631 Wh kg^-1_I的高能量密度。

受益于碘的快速氧化還原動力學，該電池在50 C時展示出133.1 mAh g^-1_MAI的優異倍率性能，與0.5 C相比，電池在20 C和50 C下容量保持率分別為88.8% 和78.1%。此外，該電池在10000次循環（5個月）中的容量保持率高達98.3%。總之，這項研究通過發掘使用I^–/I₃^– 鍵合有機鹽來實現長壽命碘存儲的可能性，為開發用于金屬-I₂電池的高性能正極材料指明了方向。

圖2. 有機碘鹽對循環穩定性和負極保護的實用性

Highly Thermally/Electrochemically Stable I^–/I₃^– Bonded Organic Salts with High I Content for Long-Life Li–I₂ Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103648

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