背景介紹

鋰金屬負極由于其無與倫比的理論比容量和最低的電化學還原電位受到了廣泛關注。然而，由于鋰金屬的不穩定性和不均勻的鋰成核所帶來的客觀挑戰導致鋰枝晶生長和庫侖效率低，極大地阻礙了其應用。

與鋰具有高結合能的親鋰位點已顯示出引導鋰均勻沉積的能力，然而，鋰與親鋰位點之間的不可逆反應導致親鋰性喪失。

成果簡介

宮勇吉/湯沛哲AEM：用于鋰金屬負極的單原子可逆親鋰位點

這里，北京航空航天大學宮勇吉教授和湯沛哲教授（通訊作者）等人使用了六種單原子(SAs)，系統地研究了具有可逆親鋰位點（SAs摻雜的石墨烯）的宿主。建議對鋰原子的結合能應在一定的閾值范圍內，即強到足以抑制鋰枝晶生長，弱到足以避免主體結構坍塌。研究發現，SA-Mn摻雜的3D石墨烯（SAMn@NG）具有最可逆的親鋰位點，其中與鋰的吸附強度適合引導均勻沉積并保持結構穩定。在鋰沉積/剝離過程中，SAMn@NG中原子結構的變化，例如Mn原子周圍的鍵長和鍵角的變化比SAZr@NG上的要小得多，盡管它的結合能更高，因此實現顯著改進的電池性能。這項工作為設計鋰金屬電池中的親鋰位點提供了新的見解。

圖文速遞

圖1. 鋰原子在不同襯底上的結合能及鋰沉積示意圖

圖2. 材料合成與表征

圖3.鋰在不同電極上的沉積/剝離形貌演化

圖4.不同電極的循環穩定性與全電池電化學性能測試

圖5.鋰結合能和結構穩定性的理論模擬

通過DFT計算發現，具有中等結合能的SAMn@NG在鋰沉積后具有良好的結構穩定性。SAMn@NG可以作為可逆的親鋰位點，在鋰沉積/剝離過程中鍵長和鍵角變化很小。然而，SAZr@NG與鋰原子之間更強的結合導致結構明顯坍塌，原本位于平面內的Zr原子被鋰吸附顯著推出平面外。隨著鋰沉積量的增加，對層狀結構的破壞會不斷加劇。

總結展望

綜上所述，作者展示了一種特征良好且可定制的方法，用于通過簡便的模板策略合成六種3D SAM@NG，研究與鋰原子的適當結合能。將理論計算與實驗分析相結合，作者提出了可逆親鋰位點的概念，該位點在沉積/剝離鋰的過程中對化學結構的影響應該很小。可逆親鋰位點的關鍵是鋰吸附在主體上的結合能應在一定的閾值范圍內。結合能過大會導致主體結構坍塌，結合能過小則不利于鋰金屬的成核，導致鋰枝晶的生長。這項工作為設計鋰金屬電池中的親鋰位點提供了一個新的視角。

文獻信息

Single-Atom Reversible Lithiophilic Sites toward Stable Lithium Anodes. Adv. Energy Mater.,?2022, DOI: 10.1002/aenm.202103368.

https://doi.org/10.1002/aenm.202103368.

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