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納米科學的進步使得能夠通過閃速焦耳加熱從低價值或廢料中合成納米材料，例如石墨烯。盡管這種方法很有發展前景，但目前對焦耳加熱過程中控制納米晶體形成的復雜變量仍然知之甚少。

在此，美國萊斯大學James M. Tour等人構建了機器學習（ML）模型，以探索在閃速焦耳加熱過程中驅動無定形碳轉化為石墨烯納米晶體的因素。這些反應中使用的起始材料是：炭黑、塑料廢料衍生的熱解灰、熱解橡膠輪胎和冶金焦。然后，作者通過廣域拉曼映射評估了每個樣品的結構特征。接下來，作者構建ML 回歸模型以預測源自拉曼光譜映射的石墨烯產率指標。

首先，從用于預測石墨烯產率的可用參數中憑經驗選擇了總共5個特征。然后，使用5個選定的特征來訓練6個ML回歸模型來預測石墨烯產量，包括線性回歸（LR-R）、貝葉斯回歸（BR-R）、多層感知器（MLP-R）、決策樹（DT-R）、隨機森林（RF-R）、和極端梯度提升（XGB-R），所有回歸模型使用5折交叉驗證進行訓練。

圖1. 預測石墨烯產量的6種回歸模型的性能

結果顯示，結晶度的XGBoost回歸模型（XGB-R）具有最佳的預測性能，R²為0.8051 ± 0.054，提取的特征重要性分析和決策樹揭示了選擇起始材料的關鍵考慮因素及隨機電流波動在閃速焦耳熱合成中的作用。此外，部分依賴性分析證明了電荷和電流密度作為結晶度預測指標的重要性，這意味著隨著閃速焦耳加熱參數的變化，從反應受限動力學到擴散受限動力學的進展。

最后，作者展示了ML模型的實際應用，通過使用貝葉斯元學習算法在許多焦耳加熱反應中自動提高體積結晶度。這些結果說明了ML作為分析復雜納米制造過程的工具的強大功能，并能夠通過閃速焦耳加熱合成具有所需特性的二維晶體。

圖2. XGB-R模型預測石墨烯產率的特征分析

Machine Learning Guided Synthesis of Flash Graphene, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202106506

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萊斯大學AM: 機器學習指導閃速焦耳加熱法合成石墨烯

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