在非均相催化劑中,金屬-氧化物的相互作用是自發發生的,但是通常以不希望的方式發生,并導致金屬納米顆粒的氧化。雖然操縱這種相互作用可以產生高活性的金屬納米顆粒表面,進而保證最佳的催化活性,但目前尚未確定。
基于此,韓國延世大學Jong Hyeok Park和Jeong Woo Han、韓國成均館大學Sang Ho Oh(共同通訊作者)等人報道了一種簡便的合成路線,旨在逆轉Pt/TiO2光催化劑中鉑納米顆粒(Pt NPs)和二氧化鈦(TiO2)之間的常規金屬-氧化物反應(稱為逆向工程)。

其中,預先還原的TiO2載體可以逆轉與Pt納米顆粒的相互作用,并且增強Pt的金屬狀態,使得其產氫速率比傳統Pt/TiO2高出了3倍。
Ti價態的空間分辨電子能量損失譜和Pt納米顆粒內的電子密度分布提供了直接證據,支持Pt/TiO2/H2O三重連接是水還原最活躍的催化位點。
總之,本文的反向金屬-氧化物相互作用方案在停滯制氫效率方面提供了突破,并且可以應用于其他由金屬納米顆粒和可還原氧化物載體組成的多相催化劑系統。
Disordered-Layer-Mediated Reverse Metal-Oxide Interactions for Enhanced Photocatalytic Water Splitting. Nano Lett., 2021, DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c01368.
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c01368.
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