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在固態電解質中，硫化物因其柔軟的性質和高離子電導率而被認為是最有希望的候選者之一。然而，鋰金屬和硫化物電解質之間的界面問題一直是一個挑戰。

浙江大學涂江平、王秀麗等通過協同磷化工藝構建了一種Li₃PO₄-Li₃N雜化界面來解決上述問題。

圖1 理論篩選

作者首先通過密度泛函理論(DFT)計算得知，Li₃PO₄和Li₃N分別對鋰金屬具有最高的界面能和最高的界面粘附能。然后借鑒Fe表面磷化的經驗，設計了一種通過Li、H₃PO₄和LiNO₃之間化學反應的兩步協同鋰磷化工藝，以在金屬鋰表面獲得致密、穩定和高離子電導率的Li₃PO₄-Li₃N雜化層。

其中，LiNO₃和H₃PO₄在反應過程中表現出協同效應：第一步，Li與H₃PO₄反應生成LiH₂PO₄；然后，在第二步中，LiH₂PO₄中的質子促進Li金屬還原LiNO₃形成Li₃N，同時，H₂PO₄-、NO₃-和Li之間的協同反應保證了LiH₂PO₄向目標產物Li₃PO₄的轉化。

圖2 制備及表征

研究顯示，所設計的具有高離子電導率和低電子電導率的界面對鋰金屬表現出優異的穩定性。以Li_5.41PS_4.41Cl_1.59 (LPSAl1.59)為電解質的鋰對稱電池可以在1 mA cm^-2的電流密度和1 mAh cm^-2的截止容量下循環超過300小時。此外，具有改性鋰負極的全固態鋰電池（ASSLBs）也表現出良好的循環和倍率性能。這項工作為實現 ASSLBs 中鋰金屬的實際改性提供了一個視角。

圖3 全電池性能

Stabilizing the interphase between Li and Argyrodite electrolyte through synergistic phosphating process for all-solid-state lithium batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107104

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浙大涂江平/王秀麗Nano Energy：協同磷化工藝穩定鋰-硫化物電解質界面

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