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將CO₂電化學轉化為高附加值的化學燃料是儲存可再生能源的有效途徑。然而，高效CO₂還原反應(CO₂RR)的關鍵挑戰是由于不同的反應路徑導致的反應復雜性，因此，大量的電催化劑被研究用于CO₂還原，其中單原子催化劑由于其顯著的選擇性而受到人們的關注。目前，仍然缺乏對單原子位點上的動態結構和由此產生的產品構型之間的相互作用的深入理解。

此外，各種產物的選擇性與中間體的結合情況密切相關，這直接與催化活性的分配與特定的反應位點相關聯。更重要的是，在電勢驅動反應(即電化學CO₂還原)過程中，活性位點的原子結構可能發生顯著變化，從而產生自適應活性狀態。因此，解決所有這些問題需要詳細和系統的原位研究。

基于此，臺灣大學陳浩銘和Yuan-Chung Cheng等直接揭示了原子分散的銅體系中電勢驅動的動態重構，進一步闡明了其電化學還原CO₂的產物構型依賴性。

研究人員首次利用液相電化學透射電子顯微鏡實現了氮配位銅單原子電催化劑在CO₂還原過程中動態變化的成像；并通過綜合分析發現，在CO₂還原過程中，原子構型的動態活化產生了自適應的低配位形式(金屬-N鍵的弱化/斷裂)，其有效的原子表面充電顯著提高了對CO產物的催化選擇性。

同時，原子表面電荷(φe)與構型轉化為動態低配位電荷密切相關(Cu SAC為?0.7 V，Fe為?0.3 V，Co SAC 為?0.4 V)，表明原子表面電荷可以作為CO₂RR產物分布的內在選擇性和活性的信息指示劑。

總的來說，研究人員已經證明SAC的原子構型可以顯著影響活性位點的電子結構和中間體的吸附，從而最終改變CO₂RR途徑的能壘；并且該項研究提出的觀點，動態低N配位構型通過在原子表面儲存電荷來促進CO₂RR，將為單原子催化劑體系提供一個普遍的解釋，并提供一個全面的原位研究的機理理解的模型。更重要的是，該項研究結果強調了原子表面電荷作為建立與電催化活性相關性的信息指標的重要潛力。

Activating Dynamic Atomic-configuration for Single-site Electrocatalyst in Electrochemical CO₂ Reduction. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40970-y

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Nature子刊：單原子催化劑的原子構型動態活化，實現選擇性電催化CO2還原

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