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張皝ACS Energy Letters：競(jìng)爭(zhēng)性溶劑化誘導(dǎo)的SEI實(shí)現(xiàn)99.5%高CE鋅負(fù)極

水系鋅金屬電池由于其較高的理論能量密度和成本效益而被認(rèn)為是有前景的儲(chǔ)能裝置。然而，循環(huán)過(guò)程中的副反應(yīng)和Zn枝晶的生長(zhǎng)限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。

圖1. ZnOTF和ZnOTF/MAAC電解液中Zn負(fù)極的可逆性

西北工業(yè)大學(xué)張皝、德國(guó)烏爾姆亥姆霍茲研究所Stefano Passerini等研究了乙酸甲銨（MAAC）作為電解液添加劑來(lái)提高鋅負(fù)極的可逆性和穩(wěn)定性。

研究發(fā)現(xiàn)，AC-陰離子會(huì)競(jìng)爭(zhēng)性地參與Zn²⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)，以減少水的反應(yīng)性并促進(jìn)電解液中的陰離子富集結(jié)構(gòu)，這可以有效地抑制副產(chǎn)物和枝晶的形成。這主要?dú)w功于陰離子衍生的、具有無(wú)機(jī)/有機(jī)混合結(jié)構(gòu)的堅(jiān)固固體電解質(zhì)間相的形成。

圖2. 電解液中沉積鋅的形態(tài)演變

結(jié)果，該添加劑的使用賦予了Zn||Zn電池和Zn||Ti電池更高的CE和Zn沉積/剝離的可逆性，Zn||Zn電池的循環(huán)壽命超過(guò)2000小時(shí)，Zn||Ti電池在700次循環(huán)中的庫(kù)侖效率高達(dá)99.5%。

此外，利用含MAAC的電解液，Zn||Na₃V₂(PO₄)₃電池和Zn||活性碳電容器的循環(huán)穩(wěn)定性得到顯著改善。

該研究結(jié)果提供了一個(gè)基本的理解，即通過(guò)溶劑化結(jié)構(gòu)中的競(jìng)爭(zhēng)性陰離子來(lái)調(diào)節(jié)陰離子衍生的SEI，并將為開(kāi)發(fā)可持續(xù)、多樣化的鋅電化學(xué)的先進(jìn)水系電解液提供見(jiàn)解。

圖3. SEI分析

Competitive Solvation-Induced Interphases Enable Highly Reversible Zn Anodes. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00650

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