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由于固體電解質界面（SEI）和孤立Li（i-Li）的不斷生成，當前的鋰電池負極表現出快速衰減的容量和短循環壽命。這是因為大多數測試條件下鋰枝晶不均勻溶解過程中形成的i-Li（死鋰）失去了與集流體的電接觸，在電池中不具有電化學活性，從而引發了鋰電池容量的下降。

圖1. i-Li在電場下的動態極化

與上述普遍接受的假設相反，美國斯坦福大學崔屹教授等人證明由于電解液中存在電場，i-Li在電場作用下產生動態極化，因此i-Li對電池運行具有高度響應性。在充電過程中，Li⁺從正極移動到負極，靠近正極的i-Li末端過電位變為負（η<0），導致鋰沉積在i-Li上。

同時，另一端的過電位變為正（η>0），導致鋰溶解。i-Li的電荷中性是通過電子從一端傳輸到另一端來維持的，最終結果是i-Li向正極的空間發展。放電時電場方向相反（Li⁺從負極向正極移動），i-Li向負極演化。仿真結果表明，i-Li的發展速率主要受其長度、方向和外加電流密度的影響。

圖2. 紐扣電池中i-Li過電位的量化

此外，作者成功地證明了在Cu-Li電池中以>100%的庫侖效率回收i-Li，并實現了具有更長循環壽命的NMC-Li全電池。具體而言，作為概念證明，作者評估了具有150%過量鋰的NMC-Li全電池在激活和未激活的情況下的電化學性能。作者在充電后以 1C ( 2.67 mAh cm^-2) 的倍率添加了2分鐘的快速放電步驟（Li 剝離），電池提供5.3 mAh g^-1的比容量，占其總容量 (143.1 mAh g^-1) 的 3.7%。當未激活的電池開始表現出容量和CE的快速下降時，該激活步驟的優勢在30次循環后變得更加明顯。

這種降解行為表明過量的鋰被排出并不斷積累“死鋰”。平均而言，激活的電池壽命延長了29%，這可歸因于“死鋰”的部分恢復。這項研究對i-Li行為的機理洞察將啟發和指導穩健鋰金屬電池的未來發展，并實現鋰離子電池的極快充電。

圖3. 放電過程紐扣電池中i-Li發展和恢復的概念驗證

Dynamic spatial progression of isolated lithium during battery operations, Nature 2021. DOI: 10.1038/s41586-021-04168-w

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崔屹2021首篇Nature：顛覆！“死鋰”復生，電池更長壽！

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