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石墨的種類包括人造石墨與天然石墨（NG），石墨因具有高理論容量、合適的鋰化/脫鋰電位而廣泛的應用于鋰離子電池（LIB）負極。NG包含片狀石墨（FG）和微晶石墨（MG），兩種石墨在中國的產量都非常高。在過去的30年中，許多研究團隊專注于開發改性NG及其衍生材料，這促進了其在LIBs中的廣泛應用。然而，很少有文章關注LIBs中使用的NG基材料的研究進展。

在此，清華大學深圳研究生院康飛宇教授等人全面概述了正蓬勃發展的LIB中NG基材料的研究進展，涵蓋了NG基材料的基本機制、詳細應用和前景。其中不僅包涵了結構和性能、改性、衍生物和復合材料等方面，而且還涉及了石墨在混合鋰離子/鋰金屬電池和全固態鋰電池中的應用。

作為LIBs的負極材料，FG具有較高的比容量和初始庫倫效率（ICE），但循環穩定性較差。MG表現出更好的循環穩定性和出色的高倍率性能但ICE較低。此外，FG和MG都受到快速充電和低溫條件下鋰沉積問題的困擾，這限制了LIB的運行環境。

圖1. FG和MG的TEM圖像、電子衍射圖及結構模型

循環穩定性和快速充電能力是最先進的電氣設備中使用的LIB的NG負極的關鍵特性。其中，NG的輕度剝離改性和碳涂層及通過開發新的電解液配方優化其SEI的成分和結構是非常實用的解決方案。在容量提升方面，將NG與其他高容量材料（如Si、Sn、Ge和P）復合是未來實現更高能量密度的LIB最有可能的策略。使用混合石墨-鋰金屬負極組裝鋰電池與傳統的鋰離子電池制造技術兼容，還可以同時實現電池的更高安全性和更高容量，以實現近期商業化。

此外，應通過一些原位觀察方法揭示結構演化機制，以指導石墨-鋰金屬負極的發展以實現高比容量和長循環壽命。最后，為了實現鋰電池更高的安全性和能量密度，應更加注意穩定SSE和混合石墨-鋰負極之間的界面。通過上述策略，相信基于NG的材料將為下一代高能量密度和長循環壽命LIB的實際應用鋪平道路。

圖2. 石墨封裝的鋰金屬混合負極的示意圖和放電電壓

Revisiting the Roles of Natural Graphite in Ongoing Lithium-ion Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202106704

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康飛宇教授AM: 重新審視天然石墨在鋰離子電池中的作用

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