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無負極鋰金屬電池（LMB）是高容量儲能的理想選擇，但由于鋰剝離效率差，目前的無負極LMB的庫侖效率（CE）較低。先進電解液的開發(fā)是最大化鋰電鍍/剝離CE并最小化容量衰減的有希望途徑。然而，對先進電解液提高性能的機制缺乏了解，阻礙了無負極LMB的實際開發(fā)進展。

在此，美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人將原位同步加速器X射線技術(shù)和非原位實驗室工具相結(jié)合，以比較電解液對具有銅集流體的無負極LMB中鋰電鍍分布和動力學(xué)的影響。作者研究了三種商用電解液：傳統(tǒng)碳酸鹽基電解液（LP57）、雙鹽電解液和局部高濃度電解液（LHCE），并利用XRD圖譜量化了無負極軟包電池電極區(qū)結(jié)晶Li的橫向分布。然后根據(jù)電化學(xué)容量和衍射法結(jié)晶Li相定量的差異，推導(dǎo)出總的非結(jié)晶Li（非結(jié)晶Li和SEI）。通過比較電池在不同循環(huán)壽命的鋰離子狀態(tài)，揭示了無負極LMBs的降解機理并解釋了不同電解液電池的不同電化學(xué)性能。

圖1. 三種不同電解液中電池的電化學(xué)性能對比

研究表明，與傳統(tǒng)電解液相比，先進的電解液通過在銅集流體上形成更密集和更好堆積的鋰形態(tài)來改善無負極LMB的電化學(xué)性能。鋰鍍層均勻地覆蓋在具有先進電解液的電極區(qū)域上，而不是在幾個活性位點上。

具有不均勻分布的非活性結(jié)晶鋰主導(dǎo)著無負極電池的容量退化，尤其是在使用常規(guī)電解液的情況下，這表明減少“死鋰”的數(shù)量將顯著提高無負極電池的循環(huán)穩(wěn)定性。這種多模式原位工具和非原位技術(shù)的結(jié)合提供了對不同電解液中鋰電鍍和剝離行為的詳細了解，反過來也將為開發(fā)更好的電解液提供策略并提供分析這些電解液性能的方法，這將使開發(fā)高性能、安全、循環(huán)壽命長的LMB成為可能。

圖2. 三種不同電解液中的銅負極上鋰生長的Operando XRD測量

圖3. 三種電解液中銅負極上鋰形態(tài)隨時間的演變

High-efficiency, anode-free lithium-metal batteries with a close-packed homogeneous lithium morphology, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D1EE03103A

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Arumugam Manthiram教授EES: 揭秘先進電解液提升無負極鋰金屬電池性能的機制

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