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以不可燃固態電解質（SSE）替代可燃液態電解質被認為是提升鋰金屬電池安全性的根本途徑。然而，固體電解質與鋰的界面接觸不良的問題嚴重阻礙了固態電池的發展。

在此，華中科技大學李會巧教授等人提出了一種放電等離子燒結(SPS)一步法來獲得燒結的Li_6.40La₃Zr _1.40Ta_0.60O₁₂(LLZTO) 石榴石固體電解質（iGr@LLZTO），該電解質具有集成的石墨界面層。

與傳統的先燒結LLZTO然后再進行表面工程的工藝相比，該集成改性層在與石榴石燒結相同的工藝條件下結構良好，有利于實現石墨界面層與LLZTO的連續緊密接觸，整個合成過程可在1 h內完成。即使在刷涂和刮擦的情況下，集成層也顯示出與石榴石SSE的出色附著力。當與鋰負極接觸時，石墨界面層變成Li_xC₆，石榴石SSE由疏鋰變為親鋰，大大降低了界面電阻。

圖1. iGr@LLZTO的表征

因此，在鋰負極和LLZTO之間的Li_xC₆層的幫助下，Li⁺通量可以均勻分布在界面層上從而促進均勻的鋰沉積。通過使用這種石墨集成界面層，對稱電池的阻抗從4351.6 Ω cm²顯著降低到 26.2 Ω cm²，過電位也從500 mV降低到30 mV，在 0.3 mA cm^-2下顯示了900小時的優異電化學穩定性。這歸因于集成石墨改性層賦予的緊密的界面接觸、良好的界面相容性和優異的鋰離子電導率。

此外，基于該界面層的Li|LiFePO₄全電池也表現出延長的循環穩定性和良好的容量保持率（可穩定循環300次，平均庫侖效率高達99%）。這項工作提供了一種簡單快速的方法來構建固態電池的連續且緊密的親鋰界面。

圖2. 裸LLZTO和iGr@LLZTO的電化學性能

One-step Fabrication of Garnet Solid Electrolyte with Integrated Lithiophilic Surface, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.027

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華科李會巧EnSM: 一步法制備具有集成親鋰表面的石榴石固體電解質

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