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在常規（n-i-p）PSC中，鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的能量轉換效率（PCE）>25%，但對于倒置（p-i-n）PSC，PCE在22%至23%之間。這種較差性能的起源尚不清楚，但不同的異質連接接觸可能是根本原因。非輻射重組發生在與載流子運輸層的接觸處，因此限制PSC性能的是接觸異質結，而不是鈣鈦礦或輸送層本身。

在常規PSC中，介孔支架內的鈣鈦礦在性質上往往比塊體鈣鈦礦更n型，這誘導了一個額外的場，通過在這個接觸界面的帶狀彎曲來促進電子提取。在倒置PSCs中，鈣鈦礦膜的p型特性與n型電子傳輸層直接接觸，誘導了效率。因此，在倒置PSC中，有必要控制鈣鈦礦界面的半導體性質。

鈣鈦礦異質結處的接觸特性也影響器件穩定性。在接觸界面上，鈣鈦礦成分與弱化學鍵組裝，如離子鍵、氫鍵和范德瓦爾斯相互作用。由此產生的鈣鈦礦界面的柔軟性使其容易受到環境空氣和水的攻擊。鈣鈦礦成分還會擴散和穿透輸送層，降解異質結和輸送層，甚至腐蝕電極。許多有機分子可以鈍化鈣鈦礦與次級鍵的界面，如氫鍵、配位相互作用或離子鍵，但這些弱次級鍵仍然會導致穩定性問題。

華東師范大學方俊鋒教授課題組在Science上發表文章，Constructing heterojunctions by surface sulfidation for efficient inverted perovskite solar cells，通過界面修飾，實現了倒置PSC的高效率和高穩定性。

利用PbS的n型和穩定無機性質，作者提出了一種表面硫化處理（SST），為倒置PSC構建穩定的異質結。硫化過程為：通過自旋涂層吡啶-2-羧基鉛（PbPyA₂）形成富鉛鈣鈦礦表面，并用六甲基二硅硫烷（TMS）硫化，它可以與固相PbPyA₂反應

在SST之后，鈣鈦礦表現出淺的費米能級（變得更n型），這通過帶狀彎曲在鈣鈦礦界面上誘導了額外的后表面場。這個場與倒置PSC的內置電位（V_bi）的方向相同。具有SST的PSC的PCE大于24%，開路電壓（V_oc）高達1.19 V，相當于甲脒（FA）基的鈣鈦礦系統（帶隙為1.55 eV）的低電壓損耗（為0.36 V）。Pb-S鍵比Pb-I鍵強得多；PbS的溶解度積常數（1.0×10^-28的K_sp）比PbI₂（7.1×10^-9）小19個數量級。

S^2-陰離子將在鈣鈦礦界面與鉛離子緊密結合，并抑制降解反應。PbS和鈣鈦礦之間的相似晶體晶格也應穩定FA基鈣鈦礦的晶體結構。由此產生的SST PSC在85°C老化2200小時后保留了91.8%的初始效率。值得注意的是，操作穩定性也大大提高，在55°±5°C連續照明下1000小時的最大功率點（MPP）跟蹤后，保留了>90%的初始PCE。

圖文詳情

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圖1. SST和鈣鈦礦形貌

圖2. 鈣鈦礦薄膜的光電特性

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圖3. PSCs的光伏性能

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圖4. 鈣鈦礦異質結的穩定性

作者簡介

方俊鋒，教授，博士生導師，國家中組部青年拔尖人才/中科院百人/中科院特聘研究員/華東師范大學紫江優秀青年學者。在SCI學術期刊發表論文130余篇，SCI他引4000余次,其中以第一/通訊作者在Joule、Sci.Adv.、Nat.Commun.、J.Am.Chem.Soc.、Angew.Chem.Int.Ed.、Adv.Mater.、Adv.Energy.Mater.、Adv.Funct.Mater.、Nano.Lett 、ACS Energy.Lett.等SCI雜志發表論文100余篇，第一和通訊作者論文多次被國際著名學者在Science、Nat.Photonics、Chem.Rev、Chem.Soc.Rev、Acc. Chem. Res.、J.Am.Chem.Soc.、Angew.Chem.Int.Ed.、Adv.Mater.、Energy Environ. Sci.等借鑒、大篇幅詳細介紹或專門作為亮點工作點評(超過5行文字專門介紹和評述超過100次)，受邀在國際著名雜Adv.Energy.Mater.和Adv.Sci.撰寫綜述各1篇，授權PCT專利2項，中國專利10項。已培養博士/碩士研究生30余名，學生多次獲得中科院院長獎、國家獎學金等各類獎勵。主持國家中組部青年拔尖人才、國家基金面上(5項)、中科院前沿科學重點研發計劃、中科院百人計劃、中科院特聘研究員計劃、浙江省杰青等國家省部級項目10余項。美國和波蘭基金函評專家，國家中組部、科技部、教育部和基金委等項目函/會評專家，國家自然科學獎會評評審專家。多次在EMRS、PIERS、中國化學會和材料學會光伏分會做邀請報告，中國激光雜志社青年編委，《表面技術》雜志青年編委。

文獻信息

Liet al., Constructing heterojunctions by surface sulfidationfor efficient inverted perovskite solar cells. Science375, 434–437 (2022)

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abl5676

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