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?東南/南大/杭電AM：管-海綿式分級(jí)電催化劑增強(qiáng)質(zhì)量和電子轉(zhuǎn)移用于高效析氧

電化學(xué)水分解提供了一種可持續(xù)的、可行的以氫形式儲(chǔ)存能量的方法，因氫具有較高的能量密度和無(wú)碳排放，被認(rèn)為是一種有希望的替代傳統(tǒng)化石燃料的能源。水分解涉及在陰極的析氫反應(yīng)（HER）和在陽(yáng)極的析氧反應(yīng)（OER），而OER由于其四電子耦合過程造成的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢和O-O鍵形成能壘高而被認(rèn)為是水分解的主要瓶頸。設(shè)計(jì)電催化劑的外部結(jié)構(gòu)和內(nèi)部結(jié)構(gòu)是在低過電位下實(shí)現(xiàn)高催化活性的基礎(chǔ)。對(duì)電催化劑本身同樣重要的是，反應(yīng)效率也很大程度上取決于電極表面外的質(zhì)量轉(zhuǎn)移和電極結(jié)構(gòu)內(nèi)的電子轉(zhuǎn)移。

基于此，東南大學(xué)章煒，南京大學(xué)葛海雄和杭州電子科技大學(xué)張鑒（共同通訊）等人采用 NiFe-Zn²⁺-多孔薄膜（NiFe-P_Zn）作為修飾層，制備了具有特殊活性和無(wú)粘結(jié)劑的多孔鎳管陣列（PNTA）。

在10 mA cm^-2的電流密度下，當(dāng)過電位為172 mV時(shí)，NiFe-P_Zn@PNTA的OER活性最好，其性能優(yōu)于NiFe@PNTA（260 mV）和純PNTA（497 mV）。為了進(jìn)一步研究NiFe-P_Zn@PNTA，NiFe@PNTA和純PNTA的OER動(dòng)力學(xué)，從相應(yīng)的極化曲線中獲得了Tafel圖。NiFe-P_Zn@PNTA的Tafel斜率（50 mV dec^-1）比NiFe@PNTA（63 mV dec^-1）和純PNTA（134 mV dec^-1）小，表明由于對(duì)含氧物質(zhì)的吸附/脫附更容易，NiFe-P_Zn@PNTA對(duì)OER的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)更快。

此外，NiFe-P_Zn@PNTA在200、250、300和350 mV時(shí)表現(xiàn)出比NiFe@PNTA更高的轉(zhuǎn)換頻率（TOF）值，表明P_Zn可以增強(qiáng)催化劑的本征催化活性。此外，為了確認(rèn)NiFe-LDH物質(zhì)的形成，還進(jìn)行了原位拉曼測(cè)試。基于位于472 cm^-1的新拉曼峰的出現(xiàn)，從Ni(OH)₂到NiOOH的轉(zhuǎn)換從1.40 V開始。當(dāng)電位達(dá)到1.54 V時(shí)，在553 cm^-1和691 cm^-1處產(chǎn)生了兩個(gè)額外的拉曼峰，分別屬于非晶Ni(Fe)OOH中的Ni-O和Fe-O振動(dòng)。因此，NiFe-LDH是由NiFe-P_Zn表面氧化而來(lái)的，并作為活性位點(diǎn)參與OER過程。

此外，NiFe-P_Zn@PNTA催化劑還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，這可歸因于以下原因：(1)無(wú)粘結(jié)劑的分級(jí)設(shè)計(jì)賦予了催化劑結(jié)構(gòu)完整性，以保證空氣-催化劑界面的不變形；(2)催化劑直接生長(zhǎng)在導(dǎo)電基底表面，顯著增加了它們的界面附著力，這足以在氣泡釋放過程產(chǎn)生的阻力下穩(wěn)定催化劑。

基于NiFe-P_Zn@PNTA優(yōu)異的堿性環(huán)境下的OER性能，還探究了NiFe-P_Zn@PNTA在模擬海水環(huán)境下的水分解的性能。值得注意的是，NiFe-P_Zn@PNTA在10 mA cm^-2時(shí)的過電位為178 mV, Tafel斜率為53 mV dec^-1，這與堿性環(huán)境中的情況相似。此外，NiFe-P_Zn@PNTA電極在海水電解質(zhì)中顯示出優(yōu)異的催化穩(wěn)定性，這主要是由于NiFe-P_Zn表面形成了NiFe-LDH物質(zhì)，這對(duì)抵抗海水中氯離子的腐蝕很重要。

綜上所述，本文開發(fā)了具有快速氣泡釋放和及時(shí)電解質(zhì)交換特性的非離子型管-海綿結(jié)構(gòu)NiFe-P_Zn@PNTA電極。由于電子轉(zhuǎn)移快，界面電阻小，無(wú)論是堿性電解質(zhì)還是海水，NiFe-P_Zn@PNTA都具有非凡的電催化性能。此外，NiFe-PZn@PNTA電極表現(xiàn)出優(yōu)異的柔韌性，以保持其電化學(xué)性能在彎曲和滾動(dòng)實(shí)驗(yàn)中不變。這項(xiàng)工作為水電解或任何涉及氣體生成的電化學(xué)反應(yīng)的高性能催化劑/電極結(jié)構(gòu)的探索提供了新的視角。

Tube-sponge-inspired hierarchical electrocatalysts with boosted mass and electron transfer for efficient oxygen evolution, Advanced Materials, 2022, DOI: 10.1002/adma.202209500.

https://doi.org/10.1002/adma.202209500.

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