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支春義/何宏艷Angew: 雙電子氧化還原化學(xué)實現(xiàn)高性能碘離子轉(zhuǎn)換電池

單電子轉(zhuǎn)移模式加上有機(jī)碘電池的穿梭行為導(dǎo)致容量不足、氧化還原電位低和循環(huán)耐久性差。賦予其更高的輸出電壓將非常有希望實現(xiàn)高能量密度，這可能需要新的氧化還原反應(yīng)來做出貢獻(xiàn)。

在此，針對具有低電壓和容量輸出的傳統(tǒng)有機(jī)碘電池，香港城市大學(xué)支春義教授及中科院過程工程研究所何宏艷研究員等人展示了一種有效的鹵素間活化策略，以在碘離子轉(zhuǎn)換電池中實現(xiàn)所需的可逆多價躍遷。鹵化物（甲基碘化銨, MAI）被選為活性碘供應(yīng)物以替代I₂，實現(xiàn)對I物質(zhì)的化學(xué)吸附而不是物理吸附。

通過調(diào)節(jié)商業(yè)電解液中的 Cl^–（0.1M），可逆的I⁰/I⁺氧化還原被完全激活和穩(wěn)定。由新激活的氧化還原產(chǎn)生的所需雙電子轉(zhuǎn)移化學(xué)帶來了大大增強(qiáng)的電化學(xué)性能，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出了傳統(tǒng)的I^–/I₃^–/I⁰對。因此，與鋰金屬負(fù)極配對的MAI正極表現(xiàn)出兩個明確的輸出平臺，分別為2.91 V和3.42 V。

圖1. 具有雙電子轉(zhuǎn)移的碘離子轉(zhuǎn)換電池

研究表明，新興的高壓區(qū)使總?cè)萘吭黾恿艘槐稄亩_(dá)到408 mAh g^-1，能量密度提高到 1324 Wh kg^-1，是典型單電子氧化還原對的238%，優(yōu)于目前報道的所有有機(jī)金屬-I₂對應(yīng)物（Li-I、K-I、Na-I、Mg-I）和大多數(shù)嵌入型鋰氧化物系統(tǒng)。此外，新的氧化還原還表現(xiàn)出優(yōu)異的動力學(xué)和循環(huán)穩(wěn)定性。

實驗分析和DFT模擬揭示了Cl^–添加劑的詳細(xì)作用機(jī)理，其有效地促進(jìn)了I⁺的生成并通過I-Cl物種的形成進(jìn)一步穩(wěn)定了I⁺。這種強(qiáng)大的氧化還原化學(xué)物質(zhì)對溫度不敏感，可在-30 °C下高效運(yùn)行。這項研究所開發(fā)的獨(dú)特鹵素間化合物策略有望啟發(fā)其他鹵素轉(zhuǎn)換系統(tǒng)的研究。

圖2. I⁰/I⁺雙電子轉(zhuǎn)移化學(xué)的 DFT 計算

Two-Electron Redox Chemistry Enabled High-Performance Iodide Ion Conversion Battery, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202113576

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