鎂離子電池（MIB）為安全和大規模儲能提供了巨大的潛力，但其固有的缺點如動力學緩慢、循環壽命差和正極比容量較低等限制了其實際應用。

在此，青島科技大學李鎮江教授、孟阿蘭教授及美國馬里蘭大學王春生教授等人采用聚乙烯吡咯烷酮（PVP）輔助水熱法合成了具有優異鎂存儲性能的PVP-VS₄正極，通過表征、電化學分析和理論建模的結合揭示了PVP在VS₄中的作用。通過足夠的層間距，在PVP-VS₄正極材料中實現了MgCl⁺和Mg²⁺的共插層。

同時，結合由PVP的還原性引起的V³⁺自摻雜、豐富的硫空位和誘導暴露的（020）高指數晶面，導致了MgCl⁺和Mg²⁺的共插層的快速動力學、電解液的滲透、更多的活性位點暴露及嵌入/提取過程中的應變/應力松弛，從而實現了結構的高穩定性。

圖1. PVP-VS₄正極的儲鎂性能

因此，這種新穎的PVP-VS₄正極表現出長期循環穩定性（在5000 mA g^-1時1500 次循環后容量保持80%）和出色的高倍率性能（140 mAh g^-1@ 50 mA g^-1；45 mAh g^-1@ 5000 mA g^-1）。通過恒電流間歇滴定技術（GITT）和DFT計算進一步證實了快速反應動力學，PVP的加入可以顯著降低VS₄的帶隙并提高MgCl⁺和PVP-VS₄的結合能，有利于提高倍率性能和循環穩定性。

此外，通過一系列非原位研究和類贗電容貢獻分析，闡明了儲能機制和理想的贗電容行為，并且PVP-VS₄提供了由 PVP 摻入導致的更高的抗自放電能力。本研究探索了一種合成層間膨脹VS₄主體的新方法，這種PVP誘導的協同工程為設計具有增強電化學性能的MIB正極材料提供了指導。

圖2. PVP-VS₄的電化學反應機理分析

PVP-Induced Synergistic Engineering of Interlayer, Self-doping, Active Surface and Vacancies in VS₄ for Enhancing Magnesium Ions Storage and Durability, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.02.023