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楊會(huì)穎AEM：立方尖晶石XIn2S4作為新型超快超穩(wěn)定儲(chǔ)鈉負(fù)極

雙金屬硫化物由于其豐富的氧化還原活性位點(diǎn)和高比容量而成為鈉離子電池（NIB）負(fù)極的潛在候選材料，而由于其嚴(yán)重的機(jī)械應(yīng)變和緩慢的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，其倍率和循環(huán)性能受到限制。

在此，新加坡科技設(shè)計(jì)大學(xué)楊會(huì)穎教授等人首次提出了一系列立方尖晶石 XIn₂S₄（X=Fe、Co、Mn）負(fù)極用于超快和超穩(wěn)定的鈉離子存儲(chǔ)。

FeIn₂S₄提供了其中最好的電化學(xué)性能和驚人的結(jié)果，特別是其高比容量（608.3 mAh g^-1@500 mA g^-1）、超快充電（在≈300 mAh g^-1的大容量輸入下，充電只需9-13秒）和超穩(wěn)定循環(huán)能力（25000循環(huán)，每次循環(huán)容量損失率為0.000801% ），其綜合電化學(xué)性能超越了大多數(shù)其他報(bào)道的先進(jìn)NIB負(fù)極材料。

圖1. In_2.77S₄和XIn₂S₄ (X = Fe, Co, Mn) 的電化學(xué)性能

此外，進(jìn)一步的DFT計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在立方尖晶石In_2.77S₄四面體位點(diǎn)的 Fe取代可以顯著提高其電導(dǎo)率、Na離子結(jié)合動(dòng)力學(xué)和贗電容貢獻(xiàn)，降低其Na 離子擴(kuò)散勢壘，并減輕其機(jī)械應(yīng)變。

八面體位點(diǎn)的固有In骨架可以引發(fā)互補(bǔ)反應(yīng)，可以結(jié)合鈉離子（脫）嵌入和轉(zhuǎn)化過程之間的優(yōu)勢，在不影響其高可逆容量的情況下有利于穩(wěn)定的循環(huán)。作者還組裝了具有優(yōu)異電化學(xué)性能的FeIn₂S₄基全電池，進(jìn)一步展示了其應(yīng)用前景。這項(xiàng)工作證明了增強(qiáng)雙金屬硫化物內(nèi)部協(xié)同作用以實(shí)現(xiàn)顯著電化學(xué)性能的可行性。

圖2. FeIn₂S₄的儲(chǔ)鈉機(jī)理研究

Cubic Spinel XIn₂S₄ (X=Fe, Co, Mn): A New Type of Anode Material for Superfast and Ultrastable Na-Ion Storage, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102137

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