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溫珍海/胡翔EnSM: 改進(jìn)的鎂熱還原實(shí)現(xiàn)互連多孔Si@C負(fù)極的高產(chǎn)率合成

由于其超高的比容量，硅基材料已被設(shè)想為下一代高能量密度鋰離子電池（LIB）的有前途的負(fù)極材料。開發(fā)簡(jiǎn)單、方便、可控的具有高導(dǎo)電性和良好結(jié)構(gòu)的硅復(fù)合負(fù)極的合成路線仍然是發(fā)展硅基復(fù)合負(fù)極材料面臨的巨大挑戰(zhàn)。

在此，中科院福建物構(gòu)所溫珍海研究員、胡翔等人報(bào)道了一種新的合成路線，通過擴(kuò)展眾所周知的鎂熱還原方法（通過置換反應(yīng)對(duì)Mg₂Si進(jìn)行簡(jiǎn)單的輕度氧化）來高產(chǎn)地制備具有互連導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)和分級(jí)介孔結(jié)構(gòu)的3D多孔Si/C納米結(jié)構(gòu)（p-Si@C），賦予其作為L(zhǎng)IBs負(fù)極的良好性能和結(jié)構(gòu)。通過在裂解酚醛樹脂上包覆碳層，可以大大提高作為L(zhǎng)IBs負(fù)極的Si納米結(jié)構(gòu)的電化學(xué)性能，不僅可以實(shí)現(xiàn)高效的電子傳導(dǎo)，還可以形成穩(wěn)定的富含LiF的無機(jī)有機(jī)SEI。互連的3D介孔大大加快了Li^+?到達(dá)活性材料表面的速度，并適應(yīng)了體積變化。

圖1. p-Si設(shè)計(jì)合成過程的示意圖及形貌表征

實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，p-Si@C負(fù)極不僅具有1078.68 mAh g^-1的高可逆容量和在1 A g^-1下超過500次循環(huán)的令人印象深刻的穩(wěn)定性（提供 822.72 mAh g^-1的高可逆容量），而且即使增加到10 A g^-1的電流密度，該負(fù)極也能保持47.9% 的容量。作者進(jìn)一步組裝了基于商用磷酸鐵鋰（LFP）正極的鋰離子全電池，證明了p-Si@C在實(shí)際應(yīng)用的可行性。以正極和負(fù)極活性物質(zhì)的總質(zhì)量計(jì)算，該電池在0.2 C下具有124.4 mA g^-1的穩(wěn)定可逆容量和381.61 Wh kg^-1的高能量密度，具有廣闊的實(shí)際應(yīng)用前景。

圖2. p-Si@C//LFP全電池的電化學(xué)性能

Magnesiothermic Reduction Improved Route to High-yield Synthesis of Interconnected Porous Si@C Networks Anode of Lithium Ions Batteries,?Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.017

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