基于聚合物的固態電解質(PSE)因其安全、重量輕、成本低和高加工性等吸引人的特性而在開發鋰金屬電池方面提供了巨大的希望。然而,由于PSE的差離子電導性,基于PSE的鋰電池通常需要較高的溫度(60℃或以上)才能進行充放電。西安交通大學陳飛、英國諾森比亞大學徐斌等通過簡單一步光聚合設計和開發了一種具有超分子網絡結構的凝膠聚合物電解質(GPEs)薄膜。圖1 一步光合作用示意圖GPE是一種超分子網絡結構的聚合物電解質,具有較高的離子導電性和優越的電極/電解質界面性能、優異的機械性能(強度、柔韌性等)和增強的安全性,比其他聚合物電解質具有更大的商業化潛力。交聯聚合物在實現聚合物電解質的機械穩定性方面具有許多優勢,包括易于合成、抑制聚合物結晶度的能力以及提高聚合物機械強度。在此,聚(乙二醇)甲基丙烯酸甲酯(PEGMA)、2-(3-(6-甲基-4-氧代-1,4-二氫嘧啶-2-基)脲基)甲基丙烯酸乙酯(UPyMA)、三丙二醇二丙烯酸酯(TPGDA)和1-烯丙基-3-甲基咪唑雙(三氟甲基磺酰)酰亞胺(AMIMTFSI)將形成聚合物電解質的骨架,UPyMA在交聯結構中提供更好的機械強度,因為它們的二聚體將形成四重氫鍵相互作用。超分子凝膠網絡還包含未經聚合的小殘留分子,如離子液體(IL)單體和預聚物,從而提供高離子導電性。圖2 GPE的電化學性能研究顯示,交聯結構和四重氫鍵使GPE具有高熱穩定性和良好的機械性能,最大拉伸應變為48%,獲得的GPE在25 °C時具有3.8 × 10-3 S cm-1的高離子電導率和≥ 4.6 V (vs Li/Li+)的分解電壓。由LiFePO4正極和Li負極組裝而成的電池,初始放電比容量為155.6 mAh g-1,并具有良好的循環效率,在環境溫度和0.1 C下經過100次充電/放電循環后容量保持率為81.1%。這種GPE技術有望為開發具有高能量密度和安全性能的鋰金屬電池提供機會。圖3 LiFePO4/Li電池性能Supramolecular Network Structured Gel Polymer Electrolyte with High Ionic Conductivity for Lithium Metal Batteries. Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202106352