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喬世璋教授，澳大利亞阿德萊德大學化工與材料學院納米技術首席教授，能源與催化材料中心（Centre for Materials in Energy and Catalysis）主任，主要從事新能源技術納米材料領域的研究，包括電池、電催化、光催化等。作為通訊聯系人，在Nat.、Nat. Energy、Nat. Commun.、JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等國際頂級期刊發表學術論文超過492篇，引用超過103200次，h指數為164（數據統計自谷歌20230107）。

喬世璋教授已獲得多項重要獎勵與榮譽，包括2021年南澳年度科學家獎、2017年澳大利亞研究理事會桂冠學者（ARC Australian Laureate Fellow）、2016年埃克森美孚獎、2013年美國化學學會能源與燃料部新興研究者獎以及澳大利亞研究理事會杰出研究者獎（DORA）。喬教授是國際化學工程師學會會士、澳大利亞皇家化學會會士、英國皇家化學會會士等。同時，他擔任國際刊物英國皇家化學會雜志Journal of Materials Chemistry A副主編，EES Catalysis（RSC）主編，也是科睿唯安（Clarivate Analytics）/湯姆森路透（Thomson Reuters）化學及材料科學兩個領域的高被引科學家（近十年有126篇高被引論文）。

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2022年，喬世璋教授在JACS、AM和Angew.等國際頂級期刊連續發表多篇高水平文章。下面小編為大家逐一解讀喬世璋教授的最新成果。

J. Am. Chem. Soc.：將貴金屬SACs整合到過渡金屬氧化物晶格中

貴金屬具有廣闊的催化應用前景，但是適用的結構和原子堆疊方式較少且種類有限。基于此，阿德萊德大學喬世璋教授和鄭堯副教授、浙江工業大學朱藝涵教授（共同通訊作者）等人報道了一種通過將貴金屬單原子集成到具有特定基礎拓撲的金屬氧化物主體的亞晶格中來豐富貴金屬幾何結構的通用策略。

首先，作者實現了Pt單原子拓撲結構的多樣化，包括crs（方晶石）、fcu-hex-pcu（面心立方-六方-原始立方）、fcu和bcu-x（體心立方），這些都是由一系列過渡金屬氧化物（TMOs、Co₃O₄、Mn₅O₈、NiO和Fe₂O₃）主體結構決定的。這種化學策略還允許形成選定的拓撲結構和柔性金屬?鈷尖晶石氧化物中各種貴金屬單原子（即Pt、Pd和Ru）的金屬配位。

其中，Pt_crs-Co₃O₄催化劑對析氫/氧化反應（HER/HOR）表現出優異的電催化活性和穩定性，這是氫經濟中的兩個關鍵和基礎反應。在不同Pt拓撲結構的催化劑上，其本征催化活性與氫吸附能力之間可以建立火山狀圖。對比傳統貴金屬金屬相和合金，這種化學策略構建了一個具有人工設計拓撲的貴金屬庫。

Integrating Interactive Noble Metal Single-Atom Catalysts into Transition Metal Oxide Lattices. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c11374.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c11374.

Adv. Mater.：NiCu DACs催化劑金屬間相互作用的閾值效應

雙原子催化劑（DACs）成為一種新興的平臺，為CO₂還原反應（CRR）等多-電子/質子轉移電催化反應提供了更靈活的活性位點。然而，引入不對稱雙原子位點導致結構復雜，導致對金屬間相互作用和催化機理的理解不全面。基于此，阿德萊德大學喬世璋教授（通訊作者）等人報道了以NiCu DACs為例，提出了一種更為合理的結構模型，并通過結合密度泛函理論計算（DFT）、像差校正透射電鏡、基于同步加速器的X射線吸收精細結構和蒙特卡羅實驗等，研究了金屬間距離依賴的相互作用。

首先，作者利用各種SACs和DACs模型進行了理論預測，評估了金屬間相互作用對電子結構、CRR活性和DACs選擇性的影響，揭示了有效金屬間相互作用的距離閾值。進一步的實驗合成、原子表征和電催化測定證實了DACs的CRR活性和選擇性優于SACs，特別是在起始電位和CO選擇性方面。

通過對電子結構的分析，進一步闡明了非鍵金屬間相互作用和協同效應。為使DACs的設計原理更有效、更實用，作者進行了隨機計算模擬和數學分析，將金屬間距離與材料固有特性（如金屬載荷和基底厚度）聯系起來。這些發現為通過調控金屬間距離和協同效應來合理設計DACs的結構、活性來源和研究提供了一些新的定性見解。

Inter-Metal Interaction with a Threshold Effect in NiCu Dual-Atom Catalysts for CO₂ Electroreduction. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202209386.

https://doi.org/10.1002/adma.202209386.

Angew. Chem. Int. Ed.：探究Li-S電池貧電解質還原硫電催化中催化劑-溶劑相互作用

設計高效的催化劑對于鋰電池中的貧電解質硫還原非常重要，但大多數報道的催化劑都集中于催化劑-多硫化物的相互作用，通常只有在過量電解質的情況下才表現出高活性。基于此，阿德萊德大學喬世璋教授（通訊作者）等人報道了通過控制催化劑-溶劑相互作用促進貧電解質硫還原的一般規律。

在文中，作者選擇了Co、Rh、Pt作為比較模型催化劑，因為這些金屬是典型的3d、4d和5d催化劑，在SRR過程中化學穩定。研究發現，催化劑-溶劑相互作用的強度對貧電解質SRR活性、電解質消耗和電池穩定性起著決定性的作用。

通過同步加速器的X射線吸附精細結構，確認了催化劑與溶劑分子之間的金屬-氧結合。密度泛函理論（DFT）計算表明，吸附溶劑對反鍵O 2p軌道電子態的占有越低，相互作用越強。對比Rh和Pt催化劑，Co催化劑的SRR活性只有在貧電解質條件下才明顯提高，包括更大的動能電流、更小的Tafel斜率和更多的Li₂S沉積。因此，Li-S電池表現出穩定的循環，同時保持高貧電解質容量和低電解質消耗。

Steering Carbon Hybridization State in Carbon-Based Metal-free Catalysts for Selective and Durable CO₂ Electroreduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213863.

https://doi.org/10.1002/anie.202213863.

Angew. Chem. Int. Ed.：Bi_xMOy(M=Mo, V, W)納米片高效光催化CO₂還原

通過引入反應位點可以優化光催化性能，但實際上很難在特定的光催化劑表面上設計，因為對原子級結構活性的理解有限。基于此，阿德萊德大學喬世璋教授和冉景潤研究員（共同通訊作者）等人報道了一種簡單的超聲輔助化學還原，通過氧剝奪對雙基光催化劑的特定方面進行調控。

在文中，作者對一系列納米結構光催化劑（包括Bi₂MoO₆、BiVO₄和BiWO₄）上（010）面氧空位的活性表面進行了調控。改性后的Bi₂MoO₆納米片對CO和CH₄的產率分別為61.5 μmol g^?1和12.4 μmol g^?1，是原始催化劑的約3倍，且穩定性/再現性約為20 h。

通過X射線光電子能譜（XPS）、同步加速器的X射線吸收近邊結構（XANES）和擴展X射線吸收精細結構（EXAFS）光譜等先進表征來確定調節表面。其中，性能的提升源于改性表面，促進CO₂分子的化學吸附/激活，降低途徑中的能量勢壘和電荷分離。此外，作者研究了CO₂還原的途徑和限速步驟，光催化劑的最上層表面受到沖擊，而主體的晶體結構不受影響。研究表明，這增加了表面上的電子-空穴解離/轉移和CO₂吸附/活化，減少了本體中電子-空穴復合。

Facet-specific Active Surface Regulation of Bi_xMO_y (M=Mo, V, W) Nanosheets for Boosted Photocatalytic CO₂ reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202212355.

https://doi.org/10.1002/anie.202212355.

Angew. Chem. Int. Ed.：具有金屬-金屬相互作用的高密度Pt SACs的MOFs動態形成

單原子催化劑（SACs）在高效多相催化方面有著廣闊的應用前景，但其實際應用需要開發具有靈活幾何結構的高密度活性位點。然而，對宿主骨架中單原子動態形成過程的認識不足一直困擾著下一代SACs的可控合成。基于此，阿德萊德大學喬世璋教授和鄭堯副教授、中科院高能物理研究所董俊才副研究員（共同通訊作者）等人報道了利用鈷（Co）-基金屬有機-骨架（MOFs）作為起始底物，充分闡明了在衍生的Co₃O₄宿主中具有位點間相互作用的高密度Pt單原子的形成。

首先，作者揭示了高密度的Pt陽離子可以通過陽離子交換過程很容易地取代ZIF-67中的Co陽離子。該過程符合軟硬酸堿（Hard-Soft Acid-Base, HSAB）原理，要求客體金屬與MOF配體之間的鍵比宿主金屬與MOF配體之間的鍵更強。此外，作者還證明了Pt-Pt第二層配位是在熱解過程中第一層配位演化的結果。

在氧的作用下，Pt-N鍵被破壞，咪唑配體被清除，同時形成新的Pt-O鍵。對比宿主Co-配體，Pt-配體優先實現躍遷，這是Pt-O-Pt部分的形成和Pt-Pt單原子間相互作用的驅動力。這兩種過程均可在鈷氧化物晶格內形成高密度的Pt單原子（≈6 weight?%，≈1.1 atom?%）與Pt-Pt相互作用，催化活性顯著增強。相比之下，兩種標準的混合系統產生孤立的單個原子或分離的納米顆粒。該工作為構建具有金屬-金屬相互作用的高密度SACs提供了基本的見解。

The Dynamic Formation from Metal-Organic Frameworks of High-Density Platinum Single-Atom Catalysts with Metal-Metal Interactions. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201449.

https://doi.org/10.1002/aenm.202201449.

Adv. Energy Mater.：TiO₂/FePS₃ S-型異質結高效光催化HER

太陽能制氫（Solar-to-hydrogen, STH）被認為是將可再生太陽能轉化為氫能的有吸引力的途徑，其中由于貴金屬助催化劑存在效率低、成本高的文體，導致實現STH需要高性能、高性價比的光催化劑。基于此，阿德萊德大學喬世璋教授和冉景潤研究員（共同通訊作者）等人報道了一種將TiO₂納米顆粒（TiO₂ NPs）錨定的2D FePS₃納米片（FPS NSs）上的光催化劑（TiO₂/FePS₃），形成具有強內電場的TiO₂/FePS₃ S-型異質結，并測試了其光催化HER性能。

對比單獨使用TiO₂ NPs，TiO₂/FePS₃顯著提高了光催化析出H₂的速率。其中，H₂析出速率為99.5 μmol h^-1 g^-1，比單獨合成TiO₂ NPs的析出速率高出約1686%。通過瞬態光致發光/表面光電壓譜、原位AFM-KPFM、原位X射線光電子能譜（XPS）和基于同步加速器的X射線吸收近邊結構（XANES）等一系列前沿表征，研究了這種急劇增加速率的起源。

值得注意的是，作者進行了原位AFM-KPFM，以可視化光激發下制備的TiO₂/FePS₃的光生電荷遷移路徑和表面電位變化。此外，原位XPS和密度泛函理論（DFT）計算揭示了TiO₂和FePS₃之間密切的電子相互作用。結果表明，TiO₂ NPs與新型2D FePS₃ NSs耦合可以形成基于n-p半導體體系的S-型異質結，不僅大大促進了電子-空穴分離/傳輸，而且將具有較高氧化還原能力的電子和空穴分別保留在FePS₃導帶和TiO₂價帶上，因此TiO₂/FePS₃ S-型異質結的光催化HER速率顯著提高。

TiO₂/FePS₃ S-Scheme Heterojunction for Greatly Raised Photocatalytic Hydrogen Evolution. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201449.

https://doi.org/10.1002/aenm.202201449.

Adv. Mater.：三功能電解質助力先進水系鋅離子電池

鋅（Zn）的可逆性差一直被認為限制了水系鋅離子電池（ZIBs）的應用，但其在水系介質中的行為尚未完全揭示。不同于水系鋰/鈉電池，去除O₂不能提高ZIBs的性能，因為加劇了競爭性H₂的析出。基于此，阿德萊德大學喬世璋教授（通訊作者）等人報道了一種一次性電解質策略，通過引入三功能電解質添加劑甘油磷酸鈉（C₃H₇Na₂O₆P, SG），可以在電池的運行期間起作用。

不同于傳統的策略，該添加劑可以在電池運行前通過調節pH值和降低游離水活度來發揮作用，有助于抑制HER和寄生副產物的積累。同時，金屬Zn可以觸發內Helmholtz平面內C₃H₇O₆P^2?的分解，在其表面原位形成SEI層。當SEI層完全覆蓋Zn表面時，C₃H₇O₆P^2?的分解將停止，直到新制Zn暴露，使SEI具有自修復能力。

在85%的高放電深度（DOD）下，可逆性Zn負極的庫倫效率（Coulombic efficiency, CE）達到了約99.6%，實現了無副反應和無枝晶的Zn負極。具有低電解質的袋式全電池在500次循環后顯示出創紀錄的壽命，容量保持率為95.5%。該研究不僅深入研究了Zn在水系介質中的行為，而且強調了活性金屬負極（包括Zn和Li金屬）在運行期間的設計規則，以滿足實際應用。

Triple-Function Electrolyte Regulation toward Advanced Aqueous Zn-Ion Batteries. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202206963.

https://doi.org/10.1002/adma.202206963.

Nat. Commun.：NiPS₃超薄納米片助力高效光催化制氫

開發出高性能、低成本的光催化劑是實現大規模太陽能制取氫氣的關鍵。基于此，阿德萊德大學喬世璋教授（通訊作者）等人首次報道了一種液體剝離方法來制備NiPS₃超薄納米片（NiPS₃ UNSs），并將其作為一種多功能平臺，極大地提高了金屬氧化物（TiO₂）、金屬硫化物（CdS和In₂ZnS₄）和無金屬氮化物（C₃N₄）的光催化析出H₂的速率。

其中，NiPS₃/CdS異質結表現出最大的光催化析出H₂的速率達到了13600 μmol h^?1 g^?1，與CdS相比增強系數最高，達到1667%。密切的電子耦合促進了界面電荷的分離/遷移，NiPS₃豐富的原子級P/S邊緣位點以及激活的S堿基促進了H₂的生成反應，從而增加了光催化H₂產率。

這些發現得到了理論計算和最新的表征，包括原子分辨率AC-STEM，電子能量損失（EELS）光譜，基于同步加速器的X射線吸收近邊緣光譜（XANES）、原位XPS、瞬態SPV光譜、超快TAS、瞬態PL光譜和光照射接觸電位差（CPD）測試。該研究進一步證實了NiPS₃ UNSs與其他半導體光催化劑（TiO₂、CdS、In₂ZnS₄和C₃N₄）聯合使用對提高光催化H₂產率的通用性。更重要的是，通過結合先進的表征和理論計算，為合理設計和制備高性能光催化劑鋪平了道路。

NiPS₃ ultrathin nanosheets as versatile platform advancing highly active photocatalytic H₂ production. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32256-6.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32256-6.

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