AEM：具有固有晶格缺陷的碳納米管微球助力高能長(zhǎng)效鋰硫電池
加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉院士、華南師范大學(xué)王新證明在碳基硫主體材料中通過(guò)本征晶格缺陷工程可以顯著改善多硫化物穿梭及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲緩的問(wèn)題。具體來(lái)說(shuō)，多孔碳納米管微球（ePCNTM）是通過(guò)一種可擴(kuò)展的噴霧干燥方法，然后在高溫下進(jìn)行臨界水蒸汽蝕刻來(lái)制備的。這種“桑拿”活化在碳晶格中構(gòu)建了豐富的本征拓?fù)淙毕荩筫PCNTM在硫氧化還原反應(yīng)中具有更強(qiáng)的硫吸附能力和催化活性。此外，交織和高度多孔的結(jié)構(gòu)提供了良好的導(dǎo)電性、均勻的硫分布和大量的主客體相互作用表面。結(jié)果，基于ePCNTM的硫電極實(shí)現(xiàn)了極好的循環(huán)性能，500次循環(huán)中平均每圈的超低容量衰減率為0.046%，高達(dá)3 C的優(yōu)良倍率性能和在高硫負(fù)載下循環(huán)50次后的良好面積容量3.2 mAh cm?2。
“Sauna” Activation toward Intrinsic Lattice Deficiency in Carbon Nanotube Microspheres for High-Energy and Long-Lasting Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202100497
Nat. Mater.：具有納米晶鋰離子通道的固態(tài)剛性棒狀聚合物復(fù)合電解質(zhì)
弗吉尼亞理工大學(xué)Louis A. Madsen報(bào)道了一種不含揮發(fā)性溶劑的固體分子離子復(fù)合(MIC)電解質(zhì)，它基于一個(gè)極端剛性的雙螺旋磺酸芳族聚酰胺與離子液體(IL, C3mpyrFSI)和鋰鹽（LiFSI）結(jié)合，可以通過(guò)改變聚合物含量、IL類(lèi)型、金屬鹽類(lèi)型和負(fù)載來(lái)廣泛地調(diào)整MIC性能。MICs代表了一個(gè)模塊化材料平臺(tái)，具有解決電解材料中一系列問(wèn)題的潛力。這種高強(qiáng)度（200 MPa）且不易燃的固態(tài)電解質(zhì)具有出色的Li+電導(dǎo)率（在25°C時(shí)為1 mS cm-1）和電化學(xué)穩(wěn)定性（相對(duì)于Li/Li+，5.6 V），同時(shí)抑制了Li|Li對(duì)稱(chēng)電池循環(huán)中枝晶的生長(zhǎng)并顯示出較低的界面電阻（32 Ω cm2）和過(guò)電勢(shì)（≤ 120 mV在1 mA cm-2時(shí)）。非均相鹽摻雜過(guò)程會(huì)改變局部有序的聚合物-離子組裝，以結(jié)合晶間網(wǎng)絡(luò)，并填充有缺陷的LiFSI和LiBF4納米晶體，從而大大增強(qiáng)Li+傳導(dǎo)。這種模塊化材料制造平臺(tái)將陶瓷類(lèi)導(dǎo)體的快速傳輸與聚合物電解質(zhì)的優(yōu)越靈活性結(jié)合起來(lái)，為安全、高能量密度的能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換應(yīng)用提供了前景。
Solid-state rigid-rod polymer composite electrolytes with nanocrystalline lithium ion pathways. Nature Materials 2021. DOI: 10.1038/s41563-021-00995-4
Angew：一維中空納米結(jié)構(gòu)用于高效電化學(xué)儲(chǔ)能的合理設(shè)計(jì)與工程化
新加坡南洋理工大學(xué)樓雄文回顧了各種一維中空納米結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計(jì)和工程設(shè)計(jì)的最新進(jìn)展，這些結(jié)構(gòu)具有良好的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、結(jié)構(gòu)/組成復(fù)雜性、可控的形貌和增強(qiáng)的電化學(xué)性能，適用于不同類(lèi)型的電池應(yīng)用（例如，鋰離子電池、鈉離子電池、鋰硫電池、鋰硒硫電池、鋰金屬負(fù)極）。在此基礎(chǔ)上，總結(jié)了該領(lǐng)域面臨的主要挑戰(zhàn)和未來(lái)可能的研究方向。可以預(yù)期，在用于能量存儲(chǔ)應(yīng)用的功能性一維納米結(jié)構(gòu)電極的結(jié)構(gòu)和組成設(shè)計(jì)方面的進(jìn)一步創(chuàng)新工作可以被激發(fā)。
Rational Design and Engineering of One-Dimensional Hollow Nanostructures for Efficient Electrochemical Energy Storage. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202104401.
Adv. Energy Mater.：解讀硫化物基全固態(tài)電池的界面化學(xué)和電化學(xué)反應(yīng)
加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良院士、多倫多大學(xué)Chandra Veer Singh、美國(guó)布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Dong Su研究表明，單晶LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2（SC-NMC532）的界面氧損失會(huì)化學(xué)氧化Li10GeP2S12，生成含氧的界面物種。同時(shí)，界面氧損失也引起氧化物正極（層狀到巖鹽）的結(jié)構(gòu)變化。此外，高工作電壓可以電化學(xué)氧化硫化物電解質(zhì)（SEs）以形成非氧物種（例如多硫化物）。這些化學(xué)和電化學(xué)氧化的物種，加上界面結(jié)構(gòu)的變化，是造成正極界面電阻較大的原因。更重要的是，廣泛采用的界面涂層策略可有效抑制化學(xué)氧化的含氧物質(zhì)并減輕界面結(jié)構(gòu)的同時(shí)變化，但不能防止電化學(xué)誘導(dǎo)的非氧物質(zhì)。這些發(fā)現(xiàn)對(duì)典型的SE與層狀氧化物正極之間的大界面電阻提供了更深入的認(rèn)識(shí)，這可能有助于將來(lái)SE基全固態(tài)鋰電池的合理界面設(shè)計(jì)。
Deciphering Interfacial Chemical and Electrochemical Reactions of Sulfide-Based All-Solid-State Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202100210
Angew：配制高能量和安全可充電鋰金屬電池的電解質(zhì)
中科院化學(xué)所郭玉國(guó)、辛森以及湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)吳雄偉發(fā)現(xiàn)碳酸酯電解液中的Li+導(dǎo)電鹽（六氟磷酸鋰，LiPF6）能誘導(dǎo)1,3二氧戊環(huán)（DOL）開(kāi)環(huán)聚合，因此在電池組裝過(guò)程中將1,3二氧戊環(huán)（DOL）引入碳酸酯電解液中以在正負(fù)極之間原位形成固/液混合電解質(zhì)（HSLE），從而使鋰金屬負(fù)極和高鎳層狀氧化物陰極都具有高（電）化學(xué)和熱穩(wěn)定性。該形成過(guò)程適合當(dāng)前的鋰離子電池制備工藝，并可確保混合電解質(zhì)在鋰金屬負(fù)極和層狀氧化物正極上都具有足夠的潤(rùn)濕性。結(jié)果，Li||NCM622電池顯示出良好的循環(huán)性能和倍率性能，10-Ah Li||NCM811軟包電池顯示出大于450 Wh kg-1的高能量密度。該發(fā)現(xiàn)揭示了電解液和電極/電解質(zhì)界面的合理設(shè)計(jì)，以及對(duì)高比能可充電池實(shí)際應(yīng)用的實(shí)現(xiàn)。
Formulating the Electrolyte Towards High-Energy and Safe Rechargeable Lithium-Metal Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2021. DOI:10.1002/anie.202103850
Adv. Mater.：嵌入Ni–Co納米粒子的藕狀碳纖維實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶鋰金屬負(fù)極
新加坡南洋理工大學(xué)樓雄文、北京化工大學(xué)于樂(lè)提出了一種空間控制策略，以解決鋰金屬負(fù)極枝晶生長(zhǎng)和巨大體積變化的挑戰(zhàn)，即使用蓮藕狀嵌Ni–Co的中空棱柱@碳纖維(NCH@CFs)作為主體。氮摻雜碳纖維上均勻分布的Ni–Co雙金屬粒子作為成核中心，有效地降低了鋰成核的過(guò)電位。此外，三維導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)可以改變電場(chǎng)。更重要的是，分級(jí)的藕狀中空纖維提供了足夠的空隙空間，以承受鋰沉積期間的體積膨脹。這些結(jié)構(gòu)特征指導(dǎo)了鋰的均勻成核和非枝晶生長(zhǎng)。因此，NCH@CFs 使鋰金屬負(fù)極在電流密度為1 mA cm?2的情況下，實(shí)現(xiàn)了1200小時(shí)的重復(fù)沉積/剝離，并具有低電壓滯后。
Lotus-Root-Like Carbon Fibers Embedded with Ni–Co Nanoparticles for Dendrite-Free Lithium Metal Anodes. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202100608
Adv. Energy Mater.：管狀CoFeP@CN 作為具有多吸附位點(diǎn)的Mott-Schottky催化劑助力穩(wěn)定鋰硫電池
西班牙加泰羅尼亞能源研究所Andreu Cabot、浙江海洋大學(xué)周英棠提出了基于雙金屬磷化物CoFeP納米晶體的Mott–Schottky催化劑，該納米晶體負(fù)載在氮化碳管狀納米結(jié)構(gòu)上作為硫主體。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)證實(shí)， CoFeP@CN 復(fù)合材料具有合適的電子結(jié)構(gòu)和電荷重排，這使得它們可以作為Mott–Schottky來(lái)加速多硫化鋰（LiPS）的轉(zhuǎn)化。此外， CoFeP@CN 復(fù)合材料的管狀幾何形狀有助于促進(jìn)鋰離子的擴(kuò)散，適應(yīng)反應(yīng)過(guò)程中的體積變化，并提供豐富的親鋰/親硫位點(diǎn)來(lái)有效地捕獲可溶性LiPS。因此，S@CoFeP@CN 電極在5C時(shí)可提供630 mAh/g的優(yōu)越倍率性能，并且在700次循環(huán)中具有顯著的循環(huán)穩(wěn)定性，容量保持率為90.44%。高硫負(fù)載扣式電池（4.1 mg cm?2）和0.1 Ah的軟包電池也進(jìn)一步驗(yàn)證了其優(yōu)越的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，CoFeP@CN 主體極大地緩解了鋰硫電池中經(jīng)常被忽視的低能效和嚴(yán)重的自放電問(wèn)題。
Tubular CoFeP@CN as a Mott–Schottky Catalyst with Multiple Adsorption Sites for Robust Lithium?Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202100432
Adv. Mater.：基于低成本雙碳電極結(jié)構(gòu)的安全可持續(xù)鋰離子-氧電池
日本產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所周豪慎、喬羽針對(duì)低成本雙碳電極結(jié)構(gòu)的鋰離子-氧電池，通過(guò)對(duì)電極與當(dāng)前電解質(zhì)相容性的全面考察，提出了一種不可燃的氟代醚電解質(zhì)（LiFSI-DME/HFE），它具有高度配位的溶劑化鞘層和較低的鋰鹽濃度（1 mol）。對(duì)石墨負(fù)極相容性的研究表明，在長(zhǎng)期使用（超過(guò)1年）后，石墨負(fù)極保持了較高的容量保持率（88.1%）。鑒于石墨負(fù)極的超高可逆性（平均庫(kù)侖效率超過(guò)99.93%），具有80%和60%高深度放電的鋰離子-氧扣式電池分別在150和300次循環(huán)中提供令人滿意的壽命。此外，系統(tǒng)的光譜表征表明，2e–O2/Li2O2氧化還原反應(yīng)是可逆和高效的，無(wú)需依賴(lài)貴金屬催化劑。最后，在工程方面，成功制造了具有高成本效益且環(huán)保的碳復(fù)合電池組件的高能量密度軟包電池（基于整個(gè)軟包電池重量為302.52 Wh kg-1）。
A Safe and Sustainable Lithium-Ion–Oxygen Battery based on a Low-Cost Dual-Carbon Electrodes Architecture. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202100827
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