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武大艾新平/李惠Small：用于鋰硫電池的高硫利用固相轉化硫正極

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武大艾新平/李惠Small：用于鋰硫電池的高硫利用固相轉化硫正極
固相轉化硫正極是消除可溶性多硫化物中間體（LiPSs）和提高鋰硫電池循環(huán)性能的有效策略。然而，由于硫的絕緣性質，實現(xiàn)這種具有高硫負載和高容量利用率的硫正極非常具有挑戰(zhàn)性。
武漢大學艾新平、李惠等提出了一種通過將硫封裝在CMK-3碳的介孔通道中以形成同軸組裝的硫/碳 (CA-S/C)復合材料，來實現(xiàn)固相轉化硫正極的策略。
武大艾新平/李惠Small：用于鋰硫電池的高硫利用固相轉化硫正極
圖1 CA-S/C復合材料的制備過程及電化學反應機理示意圖
這種CA-S/C復合材料具有多種優(yōu)點：
1）CMK-3碳具有較大的內表面積和豐富的介孔通道，可實現(xiàn)75 wt%的高硫含量；
2）CMK-3具有大的長徑比和柔性互連的三維導電網絡，有利于硫的高利用率；
3）CMK-3的介孔通道提供了豐富的內部空隙以適應硫體積變化，從而增強硫正極的結構完整性和長期循環(huán)性。
同時利用碳酸亞乙烯酯（VC）作為電解液助溶劑，可在初始放電開始時與新生成的多硫化物發(fā)生親核反應，從而在CA-S/C復合材料表面原位形成致密的固體電解質界面（SEI），進而分離內部硫與外部電解液的直接接觸。
武大艾新平/李惠Small：用于鋰硫電池的高硫利用固相轉化硫正極
圖2 CA-S/C正極在有和沒有VC助溶劑的醚基電解液中的電化學行為比較
得益于這種材料設計的獨特性，CA-S/C正極可以在VC-醚共溶劑的電解液中以固相轉化的方式運行，從而提供1667 mAh g-1的超高可逆容量（幾乎與理論容量相同）、2.0 A g-1的優(yōu)異倍率性能以及超過500次循環(huán)的出色長期循環(huán)性能，即使在高硫負載（75%，基于CA-S/C復合材料的重量）條件下。上述結果表明這種硫正極可能用于商業(yè)上可行的鋰硫電池。
武大艾新平/李惠Small：用于鋰硫電池的高硫利用固相轉化硫正極
圖3 鋰硫電池循環(huán)及倍率性能
A Solid-Phase Conversion Sulfur Cathode with Full Capacity Utilization and Superior Cycle Stability for Lithium-Sulfur Batteries. Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202106144

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