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銅（Cu）基電催化劑是一類電化學還原CO₂過程中產生C₂₊化學品和燃料的獨特催化劑，但是目前Cu基電催化劑的穩定性在很大程度上阻礙了其實際應用。基于此，天津大學羅浪里教授和陳星教授（共同通訊作者）等人報道了利用Cu₂O納米立方作為模型催化劑，研究了Cu₂O納米立方電催化劑不穩定性的起源和結構演化，并通過詳細的電子顯微鏡分析和理論計算來跟蹤。

通過DFT計算，作者評估了從Cu₂O表面衍生的“Cu-O-H”相的穩定性。通過選擇性地用H原子取代Cu₂O中的Cu原子，形成了Cu-O-H結構。優化后的結構表明，還原后的Cu-O-H穩定在Cu₂O相之上，即Cu-O-H相是由表面化學環境誘導的初始還原。在區域II中，作者觀察到Cu原子與表面分離，其原子結構不遵循Cu₂O基底的原子注冊表，表明隨著反應的進一步進行，新形成的“Cu-O-H”晶格與原有Cu₂O晶格之間的外延關系無法保持。

H₂或CO氧化還原的典型理論始于無氧相的形成和由化學物種誘導的表面重構，例如位于（3, 0; 1, 1）表面固有原子列底部的氧位點上H原子的優先吸附和Cu₂O七方體的形成。在CO₂RR電化學還原條件下，作者發現了一個獨特的“Cu-O-H”相作為還原的第一步，很難僅僅是由原子重組引起的。此外，缺乏Cu的表面結構導致了氧化表面Cu納米島的形成，被認為是階段I的關鍵特征。

Structural evolution of Cu₂O nanocube electrocatalysts for the CO₂ reduction reaction. Nano Energy, 2022, DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.108080.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.108080.

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天大?Nano Energy：探究Cu2O納米立方體電催化劑的結構演變

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