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金榮超，1995年于中國科學技術大學獲得學士學位，現為卡內基梅隆大學（Carnegie Mellon University) 化學系教授，材料科學家。截至目前，金教授共發表2篇Nature，4篇Science，總引用數47218，H-index為101。

在原子精度上，直徑為1-3nm的超小納米顆粒（通常被稱為納米團簇）有望解決傳統納米顆粒及其組裝的許多具有挑戰性的問題，因為納米團簇的總體結構可以通過單晶X射線衍射(SCXRD)來解決。各向異性納米顆粒(通常直徑大于3nm)，或特殊的異二聚體納米顆粒，可以實現具有可觀的復雜性和豐富功能的超結構和分層結構。然而，在以往的納米團簇研究中，為了降低納米團簇的表面能，通常會獲得各向同性結構，并且報道的金納米團簇都不是異二聚體。

對于異二聚體納米團簇，因為它們的表面結構在不同的表面區域有所不同，并表現出各向異性的親和力，從而實現新的組裝行為。這種異二聚體納米團簇的結晶可以揭示多尺度組裝的基本原理，在此過程中每個納米團簇的旋轉可以實現與相鄰納米團簇的各向異性相互作用：通過結晶可以有效地記錄各向異性相互作用的細節，并產生新的集體行為。這種原子精確方法所揭示的信息可以提供擴展到傳統納米顆粒甚至更廣泛的見解。

有鑒于此，美國卡內基梅隆大學金榮超課題組報告了同二聚體Au₃₀(SAdm)₁₈(SAdm是金剛烷硫醇鹽，SC₁₀H₁₅)和異二聚體Au₂₉(SAdm)₁₉金納米團簇的合成及其自組裝成超結構。這兩個納米團簇表現出明顯不同的組裝行為，Au₂₉(SAdm)₁₉的一半結構與Au₃₀(SAdm)₁₈的結構相同，而另一半與Au₂₈(S-c-C₆H₁₁)₂₀相同。因此，Au₂₉(SAdm)₁₉是繼承自兩個母納米團簇(Au₃₀和Au₂₈，圖1a)的異二聚體納米團簇，并且與迄今為止報道的其他納米團簇相比是獨一無二的。除了幾何結構關系外，Au₂₉(SAdm)₁₉在電子結構上也是異二聚體。

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圖1 Au₂₉(SAdm)₁₉和Au₃₀(SAdm)₁₈納米團簇的表征

Au₃₀(SAdm)₁₈同二聚體納米團簇形成疊層超結構，而Au₂₉(SAdm)₁₉異二聚體納米團簇自組裝成雙螺旋和四螺旋超結構。這些復雜的排列源于兩個不同的基序對，每個單體一對，其中每個基序與配對的基序在相鄰的異二聚體上成鍵。這種基序配對讓人聯想到 DNA 螺旋中堿基對的相互作用。同時簇上的周圍配體表現出雙對或三對空間相互作用。螺旋組裝是由粒子旋轉和構象匹配的范德華相互作用驅動的。

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圖2 Au₂₉(SAdm)₁₉納米團簇在超晶中的雙螺旋組裝

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圖3 Au₂₉(SAdm)₁₉納米團簇在超晶中的四重螺旋組裝

此外，瞬態吸收光譜結果表明，異二聚體團簇的載流子壽命大約是同二聚體團簇的 65 倍。

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圖4 Au₂₉(SAdm)₁₉和Au₃₀(SAdm)₁₈納米團簇的瞬態吸收數據和載流子動力學比較

總之，該研究通過異二聚體金納米團簇的自組裝可以實現雙螺旋甚至四螺旋結構，提出了提升超晶體結構設計和精密工程復雜性的新方法。相關結果以Double-helical assembly of heterodimeric nanoclusters into supercrystals為題發表在Nature期刊上。

Li, Y., Zhou, M., Song, Y. et al. Double-helical assembly of heterodimeric nanoclusters into supercrystals. Nature 594, 380–384 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03564-6

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