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李燦/施晶瑩ACS Catal.: 空穴存儲層促進Ta3N5光陽極上持續水氧化

李燦/施晶瑩ACS Catal.: 空穴存儲層促進Ta3N5光陽極上持續水氧化
空穴存儲層(HSL)策略已被證明是一種有效的界面改性方法,可以克服氮化鉭(Ta3N5)光陽極的不穩定性,并進一步提高光電化學(PEC)水氧化反應的性能。
因此,中國科學院李燦施晶瑩等使用CoOx/Ni(OH)x雙層HSL來修飾Ta3N5,并系統地研究了CoOx/Ni(OH)x雙層在電荷分離和轉移中的獨特功能。
李燦/施晶瑩ACS Catal.: 空穴存儲層促進Ta3N5光陽極上持續水氧化
李燦/施晶瑩ACS Catal.: 空穴存儲層促進Ta3N5光陽極上持續水氧化
通過瞬態光電流光譜法、二極管器件、接觸電位差(CPD)和強度調制光電流光譜 (IMPS)分析表明,CoOx/Ni(OH)x雙層的裝飾可以實現起始電位偏移420 mV,增加400%光電流,并保護Ta3N5被光腐蝕。
由于增強的空穴存儲能力和更有利的空穴傳輸途徑,光陽極在連續反應30小時沒有明顯降解。另外,超薄CoOx的帶內電子態與高價鈷物種的形成相關,從而增強了空穴存儲能力。
李燦/施晶瑩ACS Catal.: 空穴存儲層促進Ta3N5光陽極上持續水氧化
此外,通過插入CoOx/Ni(OH)x雙層作為空穴存儲層,Ta3N5/CoPi光陽極也實現了光電流增強(實現150%的光電流增強,在1.23 V下光電流密度達到4.80 mA cm-2)。
這項工作將為定性地研究電荷轉移與界面層的價態交替之間的相關性提供新的見解。
Ultrathin cobalt oxide interlayer facilitated hole storage for sustained water oxidation over composited tantalum nitride photoanodes. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c0329

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