背景介紹

具有高效電荷分離和轉(zhuǎn)移（CST）的半導(dǎo)體對于太陽能驅(qū)動的光電化學(xué)（PEC）生產(chǎn)有價值的燃料生產(chǎn)至關(guān)重要。沒有缺陷的純金屬氧化物半導(dǎo)體具有低載流子濃度，導(dǎo)致CST動力學(xué)緩慢。摻雜策略通常用于通過將外來原子引入半導(dǎo)體來調(diào)整電荷載流子轉(zhuǎn)移動力學(xué)來解決這個問題。然而，現(xiàn)有的摻雜劑選擇方法主要基于實驗試錯，不能以可控的方式有效地調(diào)節(jié)半導(dǎo)體的介電性能。由于摻雜劑選擇和經(jīng)驗PEC響應(yīng)之間復(fù)雜的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，預(yù)測摻雜劑對光電極PEC性能的影響仍然是一個挑戰(zhàn)。研究表明，在半導(dǎo)體光電極中摻雜劑的許多固有特性在摻雜策略中被忽略。因此，摻雜劑的選擇仍然是一個反復(fù)試驗的過程。如何開發(fā)一種有效的、通用的摻雜劑選擇標(biāo)準(zhǔn)來預(yù)測摻雜劑的影響和相應(yīng)的PEC特性仍是一個尚未解決的問題。

近日，澳大利亞昆士蘭大學(xué)王連洲教授和王志亮博士、美國麻省理工學(xué)院孫世靜教授（共同通訊作者）等人報道了首次將機器學(xué)習(xí)（ML）應(yīng)用于研究摻雜劑選擇的關(guān)鍵標(biāo)準(zhǔn)，以改善光電極的PEC響應(yīng)。作者以氧化鐵（Fe₂O₃）為原型半導(dǎo)體候選材料，使用從17種類型的摻雜劑（每種摻雜劑包含有5種不同的摻雜劑濃度）獲得的數(shù)據(jù)來訓(xùn)練ML模型。在ML研究中，作者采用了10個本征特征（例如原子序數(shù)、離子半徑、化學(xué)價態(tài)等）和1個加工特征（摻雜濃度）作為描述符，并應(yīng)用了六種不同的算法，包括基線線性回歸（LR）、隨機森林回歸（RF）、梯度提升回歸（GB）、支持向量回歸（SVR）、K-最近鄰回歸（KNN）和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（NN）。

圖4.ML指導(dǎo)CuO光電陰極的設(shè)計

綜上所述，機器學(xué)習(xí)（ML）已被用于為基于金屬氧化物的PEC系統(tǒng)中的摻雜劑選擇提供深入的指導(dǎo)，重點是典型的Fe₂O₃光陽極。雖然目前的研究受到數(shù)據(jù)庫規(guī)模小和水氧化過程需要更精確描述符的限制，但是仍可以通過改進電荷分離和轉(zhuǎn)移（CST）實現(xiàn)良好的預(yù)測，以指導(dǎo)摻雜劑的選擇。實驗結(jié)果表明，化學(xué)態(tài)、離子半徑和金屬-氧（M-O）鍵形成焓是促進CST的三個最重要的摻雜劑選擇標(biāo)準(zhǔn)。通過預(yù)測實驗中研究的其他摻雜劑和其他基于金屬氧化物的系統(tǒng)，進一步證明了這種ML引導(dǎo)方法的多功能性。總之，這些發(fā)現(xiàn)為合理預(yù)測和設(shè)計性能更好的摻雜半導(dǎo)體材料鋪平了道路。