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成果簡介

隨著環境問題加劇和能源短缺，開發環境友好和可持續的能源已成為當務之急。氫氣已被認為是理想的可再生清潔能源，電解水制氫已受到廣泛關注。析氫反應（HER）和析氧反應（OER）是水電解中兩個主要的半反應，然而它們的實際應用受到緩慢反應動力學的嚴重限制。貴金屬（如Pt、Ru）被認為是最優異的HER和OER催化劑，然而，其高成本和稀缺性嚴重限制了其廣泛應用。因此，開發廉價且高效的非貴金屬基雙功能電催化劑至關重要。

有鑒于此，近日，吉林大學崔小強教授研究團隊聯合哈爾濱師范大學趙景祥教授通過將高價Zr摻入Ni₂P（Zr_xNi_2-xP）以降低反應中間體的能壘來解決目前存在的問題。

制備的Zr_0.1Ni_1.9P催化劑展現出優異的HER和OER活性，同時擁有超過100 h的穩定性。密度泛函理論（DFT）計算表明，高價Zr的引入促進了Ni₂P在HER反應過程中對H₂O的吸附和解離，同時降低了OER反應決速步驟所需的自由能。這種引入高價Zr以促進反應動力學的策略為設計高性能電催化劑提供了新思路。

相關成果最新發表在Chemical Engineering Journal，文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.140908。

成果展示

（一）合成和結構表征

圖1顯示了通過簡單的水熱法和磷化處理得到的Zr_xNi_2-xP/NF的制備過程。掃描圖像顯示，所制備的Ni₂P和Zr_0.1Ni_1.9P均勻地生長在鎳泡沫上，并且隨著Zr的加入，納米片的形態保持完整。對比Ni₂P和Zr_0.1Ni_1.9P的透射圖像，發現 Zr摻入導致了晶面間距的增加。

從XRD的數據分析看出，Zr_xNi_2-xP/NF的衍射峰隨著Zr的摻雜向低角度區域移動，進一步證實Zr摻入導致了晶格膨脹。此外，STEM圖像和相應的EDX元素圖譜顯示， Ni、P和Zr元素均勻分布在Zr_0.1Ni_1.9P納米片上，說明Zr的成功引入。

（二）電子結構和配位環境

XPS分析進一步揭示了Zr摻入對電子結構的影響。隨著Zr的加入，Ni位點周圍的電子密度降低，而P周圍的電子密度增加，表明Zr的摻雜引起了Ni和P之間強烈的電子相互作用。

拉曼光譜顯示，隨著Zr的摻雜，Ni₂P的特征峰向較低波數移動，證實Zr的摻入影響了Ni-P鍵的伸縮振動。

從Ni K邊吸收譜看出，Ni的平均價態在0和+2之間，同時隨著Zr的加入，Ni的價態增加。傅里葉變換表明Zr_0.1Ni_1.9P的Ni-P鍵的強度與Ni₂P相比略有降低。

擬合結果表明，Ni-P配位數也相應地降低，這歸因于Zr原子取代Ni位點。從Zr K邊吸收譜發現Zr的平均價態在0和+4之間。

傅里葉變換顯示了Zr-P鍵的存在。上述結果清楚地表明，Zr的摻入影響了Ni₂P的電子狀態和配位環境。

（三）性能表征

所制備的Zr_0.1Ni_1.9P/NF表現出高效和穩定的性能。在10 mA cm^-2時HER和OER的過電位分別為68和239 mV，同時其穩定性超過100 h。

在全解水測試中，催化劑僅在1.54V的低電壓下就可以達到10 mA cm^-2。

（四）理論計算

DFT計算表明，Zr的摻入有效地調節了Ni₂P的電子結構，加速了HER反應中對H₂O的吸附和解離，并降低了OER反應決速步驟所需的自由能。

總結展望

本文通過引入高價Zr制備得到了Zr_0.1Ni_1.9P，催化劑在堿性介質中表現出優異的性能，在10mA cm^-2電流密度下HER和OER的過電位分別僅為68mV和239mV，并且具有出色的穩定性（100h），顯示出優異的整體水分解活性（1.54V）。

密度泛函理論（DFT）計算表明，高價Zr的摻入調節了Ni₂P的電子結構，促進了HER反應過程中對H₂O的吸附和解離，并降低了OER反應決速步驟所需的自由能，從而導致其優異的全水分解。

作者簡介

論文通訊作者：崔小強教授

吉林大學材料科學與工程學院教授/博士生導師，副院長。崔小強教授主要研究方向為能源催化材料，面向氫能綜合利用、燃料電池汽車等國家重大戰略需求，從原子尺度上開展高效催化劑的設計和制備研究。

相關研究成果連續發表在Nature Communications（3篇）、AM、JACS、AEM、AFM、Angew、Chem、Matter、等學科頂級期刊，被多次正面引用。累計發表SCI論文150余篇，他引4800余次，H因子37；主持科技部國家重點研發計劃納米專項課題（1項，712萬）、國家自然科學基金面上項目（5項）等。

申請國家發明專利43項，授權29項。獲教育部“新世紀優秀人才”計劃支持、吉林省“長白山學者”、吉林省第七批拔尖創新人才第三層次、吉林省第十六批享受政府津貼專家（省有突出貢獻專家）、長春市第六、七批有突出貢獻專家，吉林大學“三全育人”育人標兵等榮譽稱號。擔任中國材料研究學會青年工作委員會第七、第八屆理事會理事（2011.10至今），中國材料學會納米材料與器件分會首屆理事會（2014.4至今）、中國有色金屬學會貴金屬學術委員會會員（2018.5至今）、中國材料學會終身會員（2021.2年至今）、《中國材料進展》期刊第五屆編輯委員會青年委員（2021.4年至今）。

論文通訊作者：趙景祥教授

趙景祥，哈爾濱師范大學教授。1978年出生，2009年7月獲吉林大學理學博士；2015年3月至2016年3月，美國波多黎各大學國家公派訪問學者，合作導師為陳中方教授；

近年來一直致力于低維納米材料結構、性質及應用的理論研究工作，目前已在J. Am. Chem. Soc.、ACS Catal.、J. Mater. Chem. A、ACS. Appl. Mater. & Int.、J. Power Sources、Carbon、Electrochimia Acta、J. Phys. Chem. C、Phys. Chem. Chem. Phys.等國際高水平期刊發表SCI論文60余篇；作為項目負責人，主持哈爾濱師范大學青年骨干項目1項，黑龍江省杰出青年基金1項，獲黑龍江省科技廳二等獎1項。2018年榮獲“龍江學者”青年學者。

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