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廈大鄭建明EnSM：摻雜涂層雙策略助力LiCoO2 4.6 V穩(wěn)定循環(huán)1000次！

提高充電截止電壓是提高LiCoO₂(LCO)能量密度的最有效方法，但在高電壓下加速結(jié)構(gòu)破壞和界面退化會(huì)阻礙這一點(diǎn)，例如≥ 4.6 V vs. Li/Li⁺。

廈門大學(xué)鄭建明等開(kāi)發(fā)了一種有效的策略，通過(guò)協(xié)同的Mg摻雜和Se涂層來(lái)實(shí)現(xiàn)LCO的高壓運(yùn)行和長(zhǎng)期循環(huán)。

圖1 材料制備及表征

由于強(qiáng)Mg-O鍵和Mg²⁺柱狀效應(yīng)可抑制晶格氧的釋放，并減輕深度脫鋰過(guò)程中的晶格參數(shù)變化，Mg摻雜有利于穩(wěn)定晶格結(jié)構(gòu)。Se表面處理作為人工CEI層，在深度充電階段與O^2-:2p相互作用，可有效地削弱Co:3d-t_2g–O^2-:2p雜化。

此外，Se涂層可抑制電解液-正極界面處的寄生副反應(yīng)和電解液腐蝕，進(jìn)一步減輕LCO顆粒表面從層狀巖鹽相到無(wú)序巖鹽相的不可逆相變，并減少電阻副產(chǎn)物的積累。

圖2?4.6V高壓性能

因此，1 mol% Mg摻雜和0.2 wt% Se涂層的LCO (LCO-Mg@Se)正極表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。在充電截止電壓4.6 V時(shí)經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)后實(shí)現(xiàn)了 147 mAh g^-1的出色容量(72.9%保留), 在充電截止電壓4.65 V時(shí)經(jīng)過(guò)400次循環(huán)后容量為148 mAh g^-1 (68.6% 保留率)，這代表了迄今為止報(bào)道的LCO最好的高壓性能。

此外，高溫循環(huán)性能和熱穩(wěn)定性也大大提高。這種雙功能結(jié)構(gòu)/界面工程方法為開(kāi)發(fā)用于高能量密度電池的正極材料提供了可擴(kuò)展的設(shè)計(jì)思路。

圖3 4.65V高壓性能

Highly Stable Operation of LiCoO2 at Cut-off ≥ 4.6 V Enabled by Synergistic Structural and Interfacial Manipulation. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.01.033

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