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近年來(lái)，單原子催化劑（SACs）的大規(guī)模生產(chǎn)路線對(duì)其最終用途應(yīng)用至關(guān)重要。迄今為止，通過簡(jiǎn)單而經(jīng)濟(jì)的制造路線直接制造SAC仍然存在挑戰(zhàn)，目前的方法依賴于使用昂貴部件的復(fù)雜工藝。

在此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授等人開發(fā)了一種簡(jiǎn)單且具有成本效益的三維（3D）打印方法來(lái)制備SAC。其中，盡管合成參數(shù)（包括中心過渡金屬原子、金屬負(fù)載、配位環(huán)境和空間幾何形狀）發(fā)生了變化，但所制備的物質(zhì)表現(xiàn)出與單個(gè)金屬位點(diǎn)相似的原子色散性質(zhì)，從而證明了該方法的通用性。相關(guān)論文以“A general approach to 3D-printed singleatom catalysts”為題發(fā)表在Nature Synthesis。

目前，SACs的化學(xué)合成策略可分為兩大類：“自上而下”和“自下而上”策略。一個(gè)典型的“自上而下”策略包括在基底上產(chǎn)生缺陷，隨后將金屬原子錨定到表面空位。“自下向上”的策略始于宿主材料的制備，如微孔晶體框架或合成聚合物。然后，SACs可以通過對(duì)分子配合物的限制和隨后的整合過程來(lái)去除金屬配合物的配體，從而實(shí)現(xiàn)SACs的制備。

然而，這兩種合成策略都是在復(fù)雜的濕法過程中制備的，例如復(fù)雜的缺陷構(gòu)建過程或復(fù)雜的宿主材料制備過程，阻礙了SACs的大規(guī)模生產(chǎn)。此外，復(fù)雜的基底和昂貴的前驅(qū)體（例如復(fù)雜的配體或昂貴的人工聚合物）的存在顯著增加了制造SACs的總成本。

三維（3D）打印技術(shù)已發(fā)展成為大規(guī)模生產(chǎn)目標(biāo)產(chǎn)品的獨(dú)特制造路線。3D打印的使用被認(rèn)為是一種簡(jiǎn)單的方法，它可以直接制造目標(biāo)材料，避免復(fù)雜的濕法過程。與傳統(tǒng)的復(fù)雜制造工藝相比，3D打印技術(shù)通過有效地消除制造過程中廢料的產(chǎn)生而變得更經(jīng)濟(jì)。

因此，引入更便宜的3D打印機(jī)和越來(lái)越多的商業(yè)化可打印材料，提供了容易獲得目標(biāo)產(chǎn)物的機(jī)會(huì)，以大幅降低最終產(chǎn)品的總體成本。此外，3D打印可以自動(dòng)有效地構(gòu)建定制幾何設(shè)計(jì)從毫米級(jí)到超過米級(jí)尺度的材料，為工業(yè)規(guī)模生產(chǎn)鋪平了道路。然而，3D打印技術(shù)主要應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域，其在SACs生產(chǎn)中的應(yīng)用仍然難以實(shí)現(xiàn)。

因此，與之前報(bào)道的SACs通用合成方法相比，本文描述的使用明膠甲基丙烯酰基（GelMA）和明膠生產(chǎn)SACs適合簡(jiǎn)單、經(jīng)濟(jì)和有效的大規(guī)模生產(chǎn)。同時(shí)，開發(fā)了一種高度通用的合成方法，利用不同的合成參數(shù)制造不同的SACs，包括中心元素、中心元素的金屬負(fù)載、配位環(huán)境和空間幾何，原子分散的變化最小。

圖1.?SAC合成過程

圖2.?元素和金屬負(fù)載的普遍性

圖3.?協(xié)調(diào)環(huán)境和空間幾何圖形的普遍性

此外，3D打印SAC作為硝酸鹽還原反應(yīng)的電催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異性能，顯示了3D打印SAC在下游催化應(yīng)用方面的潛力。更重要的是，3D打印技術(shù)不僅提供了獲得不同反應(yīng)所需幾何形狀的SACs的能力，而且還為規(guī)模化生產(chǎn)SACs提供了一個(gè)很有前途的途徑，為應(yīng)用SACs以實(shí)現(xiàn)有價(jià)值的燃料和化學(xué)品的可持續(xù)生產(chǎn)鋪平了道路。

圖4. 3D打印SACs對(duì)硝酸鹽還原反應(yīng)的電催化性能

Xie, F., Cui, X., Zhi, X. et al. A general approach to 3D-printed single-atom catalysts. Nat. Synth (2023). https://doi.org/10.1038/s44160-022-00193-3

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