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以可持續和對環境負責的方式滿足日益增長的全球能源需求是我們這個時代的一項重大挑戰。化石燃料的使用雖然極大地促進了人類的發展和進步，但也造成了以大量二氧化碳排放為首的嚴重的環境污染和全球變暖。

將CO₂轉化為具有高附加值的化工產品和燃料是解決環境污染和能源短缺問題的一條有前景的途徑。如今，催化劑的發現和發展以及電解液和電解添加劑對催化性能的影響成為了主要的話題。

在已報道的CO₂還原反應(CO₂RR)電催化劑中，主要有三類：第一類催化劑以甲酸鹽為主要產物，如Hg、Pb、Sn、In等；第二類催化劑主要產生CO，如Au、Ag、CO、Zn等；最后一類催化劑(銅及其衍生物)已被證明是特殊的CO₂RR催化劑，它可以生成大量的醇和碳氫化合物。普遍認為，獲得不同產物的關鍵在于中間體與催化劑之間的相互作用。

基于此，武漢大學王功偉，莊林和汕頭大學李振（共同通訊）等人將N_xC殼包覆在Ag納米顆粒（NPs）的表面(核殼結構，Ag@N_xC)，促進CH₄和CH₂CH₂的形成。

王功偉/莊林/李振ACS Catalysis：非晶態NxC層在Ag納米催化劑上促進CO2深度還原成碳氫化合物

為了確定N_xC殼層在CO₂RR過程中的作用，對Ag NPs, Ag@N_xC-1, Ag@N_xC-2和Ag@N_xC-3催化劑進行了測試。CO₂在Ag NPs和Ag@N_xC催化劑上的吸附/脫附有明顯不同(在273 K)。

在相同的壓力下包覆N_xC殼層后，CO₂的吸附量遠高于純Ag NPs，而CO₂脫附曲線表明脫附所需的壓力遠低于吸附。大的吸附量和脫附過程中的壓力遲滯現象表明吸附質與吸附劑之間存在較強的相互作用。

也就是說，由于N_xC殼層中CO₂和N的相互作用，CO₂分子可以被N_xC 殼層選擇性地吸附/聚集。

Ag@N_xC催化劑吸附量的不同與NxC殼層厚度有關，為了找出在Ag NPs表面包覆N_xC殼后HER增強的原因，利用Tafel斜率研究了在氮氣氣氛下N_xC殼對HER動力學的影響。對于Tafel斜率：Ag NPs > Ag@N_xC-1 > Ag@N_xC-2≈ Ag@N_xC-3，從437降至344 mV dec^-1。

這表明，在一定的厚度范圍內，N_xC殼層增強了HER動力學。這與之前的報道一致，N的存在可以激活H₂O以促進HER性能，而在較高的應用電位下，Ag@N_xC-3催化劑上的HER的Tafel斜率從346增加到423 mV dec^-1。

可以推斷，這是由于較厚的N_xC殼減緩了傳質。這些結果進一步驗證了上述猜想，N_xC殼層可以激活CO₂和H₂O分子以促進碳氫類產物的生成。

N_xC殼層均勻分布在Ag核表面，厚度約為2.1 ~ 7.8 nm。修飾N_xC外殼后，生成碳氫化合物的性能明顯提高，優化后的Ag@N_xC催化劑上CH₄和CH₂CH₂的法拉第效率分別達到43.8和8.4%以上。

實驗證明，這種性能的提高與Ag NPs的電子性質的改變無關，而是與N_xC殼層和Ag NPs核層的協同作用有關。在CO₂RR過程中N_xC殼是多功能的，這已經被衰減全反射表面增強紅外吸收光譜證實。

首先，可以延長CO中間體的停留時間，減緩脫附過程，促進C-C耦合；其次，它還可以通過H₂O與N_xC殼層的相互作用激活H₂O分子。與Ag NPs相比，Ag@N_xC催化劑上的H₂O吸附強度明顯增加，峰位藍移約30 cm^-1，表明更強的相互作用可以激活H₂O，為進一步還原碳質中間體提供足夠的吸附H。

這項工作為在非Cu基催化劑上實現二氧化碳轉化為碳氫化合物產品提供了一種策略。

Amorphous NxC Coating Promotes Electrochemical CO2 Deep Reduction to Hydrocarbons over Ag Nanocatalysts, ACS Catalysis, 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c04580.

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c04580.

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