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魯兵安/王星輝/程樹英Adv. Sci.：三維柔性鋰主體，10mA/cm2穩定循環1600小時！

鋰由于其突出的理論比容量，作為下一代高性能電池的替代負極而備受關注。然而，鋰金屬負極（LMAs）的商業化受到不均勻的鋰沉積和劣質電解質-負極界面的嚴重影響，尤其是在高電流和高容量下。

湖南大學魯兵安、福州大學王星輝、程樹英等開發了一種在碳纖維布上具有CoSe₂納米顆粒錨定氮摻雜碳納米片陣列的分級三維結構（CoSe₂–NC@CFC），以調節鋰成核/沉積過程并穩定電解質-負極界面。

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圖1. 材料制備及表征

這種新穎的設計中，CoSe₂–NC@CFC具有以下優點：首先，摻雜的N鍵配置和CoSe₂納米顆粒的均勻分布賦予CFC優異的親鋰性，從而促進具有小過電勢的均勻鋰沉積行為。其次，由于Li的高還原性，CoSe₂納米顆粒在初始Li成核過程中轉化為Li₂Se/Co納米顆粒，可以作為有序的Li成核位點來調節Li的沉積。

更重要的是，原位生成的富含Li₂Se的 SEI具有較高的離子電導率、化學穩定性和機械強度，這有利于Li⁺的快速傳輸和電解質-負極界面的穩定性。此外，CoSe2–NC@CFC的大比表面積和多孔結構顯著降低了局部電流密度并最小化了體積膨脹，從而可保證穩定的循環行為。

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圖2. 對稱電池性能

因此，CoSe₂–NC@CFC可以容納高達40 mAh cm^–2面積容量的鋰，并且沒有明顯的枝晶形成和體積變化。基于Li/CoSe₂–NC@CFC負極的對稱電池在10 mA cm^-2/10 mAh cm^-2和5 mA cm^-2/20 mAh cm^-2下提供了1600小時的超長壽命。

此外，組裝的Li/CoSe₂–NC@CFC//LiFePO₄全電池在超過1000次循環中表現出令人印象深刻的長期循環性能，并且軟包電池在各種折疊狀態下都能按預期工作。所提出的優化策略結合結構和SEI改性被證明對于開發柔性和穩定的LMA是可行的。

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圖3. 全電池性能

Achieving Uniform Li Plating/Stripping at Ultrahigh Currents and Capacities by Optimizing 3D Nucleation Sites and Li2Se-Enriched SEI. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202104689

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