鋰硫電池(LSBs)仍然受到多硫化物(LiPSs)穿梭效應的嚴重阻礙,導致硫利用率低和壽命縮短。具有定制多孔結構和催化位點的主體的優化設計有望解決這個問題。在此,廣東工業大學黃少銘教授、張琪等人在金屬-有機骨架 (MOF) 衍生的具有分級結構的硫主體中精心設計了Bi/Bi2O3異質結構(Bi/Bi2O3@C@G),既可用作硫主體,又可促進LiPS的氧化還原反應動力學。作者對該異質結構的電化學影響進行了深入研究,并與具有單一組分的主體(Bi@C@G和Bi2O3@C@G)進行了比較。結果表明,形成的Bi/Bi2O3異質結構界面處存在大量活性位點,此外,Bi2O3對LiPSs有很強的吸附作用;Bi提供更好的導電性和更高的氧化還原活性,促進了LiPSs轉化過程中的電子轉移。圖1. Bi/Bi2O3異質結構的構建及其對LiPS吸附和催化轉化的影響因此,基于Bi/Bi2O3@C@G-S電極組裝的LSB能夠有效地阻止LiPSs的穿梭,提高硫的利用率,從而提高了電池的性能。這種LSB在200次循環后具有1190 mAh g-1的高可逆性,0.2 C下的容量保持率為95%,1 C下1000次循環后的高放電容量為740.8 mAh g-1,每循環的衰減率低至0.022%。此外,即使在8.1 mAh cm-2的高硫負載量下,6.6 mAh cm-2的高面積容量也可以保持100次以上。這項研究提供了一種制備功能性硫主體材料的方法,有望啟發未來用于先進LSB的催化多孔正極材料的發展。圖2. 基于Bi/Bi2O3@C@G-S電極的LSB電化學性能Constructing Heterogeneous Structure in Metal-Organic Framework-Derived Hierarchical Sulfur Hosts for Capturing Polysulfides and Promoting Conversion Kinetics, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c07820