鋰離子電池（LIBs）在日常生活中需求量很大，同時回收廢舊LIBs也引發了廣泛的研究熱情。在LIB中，LiFePO4（LFP）因其穩定性和低成本而成為應用主流。然而，考慮到LFP的低制備成本及Fe、P的豐富性，傳統的冶金工藝由于高能耗和繁瑣的步驟，回收LFP在經濟上不可行。
在此，中科院化學研究所萬立駿院士、郭玉國研究員及孟慶海助理研究員等人首先通過綜合分析驗證了老化的LFP（D-LFP）電極電化學再生的可行性，在此基礎上提出了一種基于功能化預鋰化隔膜（FPS）的新型原位再生策略，以實現D-LFP電極在更新后電池中的直接再利用。
在這項工作中，由于價格便宜、空氣穩定性好、不可逆容量高（超過500 mAh g-1），草酸鋰（Li2C2O4）被選作提供Li+的犧牲劑。為了降低Li2C2O4的分解電位，作者通過超聲共混和重結晶合成了Li2C2O4/CMK-3的均質復合材料，然后通過簡單的澆鑄法在商業隔膜上制備了FPS。最后，基于從廢舊LIB中收集的D-LFP電極直接重新組裝成具有FPS和新鮮石墨負極的再生電池。
圖1. Li2C2O4/CMK-3復合材料和FPS的表征
研究表明，經過在低倍率（0.05 C）下一個循環的激活后，該再生電池表現出相當大的容量恢復和良好的長循環穩定性。作者通過系統研究揭示了FPS的工作機制：FPS上Li2C2O4的不可逆電化學分解提供了額外的Li+，可在初始循環中補償缺鋰的LFP。從這個方面來講，D-LFP電極可通過原位電化學再鋰化過程直接再生。
因此，與目前廢LIB回收方法，特別是與低成本LFP正極相比，這種基于FPS的策略將D-LFP電極的再生與新電池的組裝相結合，節省了分離活性材料和再制造正極的步驟，在簡單性和成本效益方面顯示出很大的優勢。此外，該策略為廢舊LFP電池的直接再生開辟了一條新途徑，并拓寬了整個LIB回收利用的視野。
In Situ Electrochemical Regeneration of Degraded LiFePO4 Electrode with Functionalized Prelithiation Separator, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103630
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