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中科院張鎖江院士/張海濤EnSM：原位形成具有互連快速Li+導電網絡的固態聚合物電解質

固態聚合物電解質（SPEs）與高壓正極的良好兼容性和在電路板溫度范圍內的可靠運行是固態鋰金屬電池（SLMBs）的實際應用的迫切需求。

中科院過程所張鎖江院士、張海濤等人通過在聚丙烯腈(PAN)基體中原位水解四乙氧基硅烷（TEOS），構建了一個包含互連快速Li⁺導電網絡的SPE，以增強SLMBs的熱穩定性。

圖1 材料合成及表征

原位形成的互連無機網絡不僅作為整個SPE的強大骨架，而且還提供了足夠的具有路易斯酸性位點的連續表面，這將促進鋰鹽的解離。

因此，制備的SPE表現出良好的離子電導率（0.35 mS cm^-1）、具有吸引力的楊氏模量（8.627 Gpa）和高鋰離子轉移數（0.52）。此外，固態核磁共振(S-NMR)和X射線光電子能譜(XPS)技術揭示了Li⁺和PAN以及形成的SiO₂之間的相互作用。

圖2 SPE的電化學性能

結果，基于原位形成的SPE，Li/LiFePO_4?SLMB在20至80°C 范圍內表現出優異的循環穩定性；Li/LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂?SLMB在4.3 V下 200次循環后顯示出173.1 mAh g^-1的穩定放電容量，容量保持率為93.8%。

此外，Li/LiFePO₄軟包電池還提供穩定的循環性能和卓越的安全性實際應用。該工作提供了一種剛柔耦合動態策略用于制備SPE，以實現寬溫度適用性和高能量密度SLMBs。

圖3 固態Li/LFP和Li/NCM622電池的電化學性能

Solid polymer electrolyte with in-situ generated fast Li+ conducting network enable high voltage and dendrite-free lithium metal battery. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.009

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