雜原子摻雜已被證明能有效地提高鈉離子電池
中國科學院物理研究所胡勇勝、陸雅翔 等人提出了一種雜原子構型篩選策略，以在低成本碳(石油殘留物)和雜原子前驅體(NaH2 PO4 )的基礎上，在普通的酯基電解質中同時實現高斜坡區容量和高ICE。通過二次碳化工藝去除初始退火后的含鈉化合物，雖然雜原子的總百分比降低，但C=O和PO2 3- /PO4 3- 以及自由基的某些特定雜原子構型仍可保持或改善，使得斜坡區容量達到了~250 mAh g-1 。另一方面，二次碳化降低了C-O和PO3 – 等不可逆構型的百分比，使ICE恢復到80%。此外，作者還系統地研究了這種“斜坡區主導”碳的Na存儲機制，發現：低電位區為擴散控制過程，但過小的納米孔尺寸會導致Na的容納不理想，從而缺乏電壓平臺。由此產生的“斜坡區主導”碳負極還與不同的正極配對，以優化全電池的性能。其中，將PO-SC-S負極與P2/O3型正極匹配時，該全電池表現出優異的倍率性能，在20 C下容量達到了124 mAh g-1 ，在3 C下循環1000圈后容量保持率達到了86%、2000圈后容量保持率達到了72%。結果表明，通過區分和過濾不可逆的雜原子構型，可以使碳負極表現出高斜坡區容量和高ICE，從而實現高功率NIBs。 相關工作以《Screening Heteroatom Configurations for Reversible Sloping Capacity Promises High-Power Na-Ion Batteries 》為題在《Angewandte Chemie International Edition 》上發表論文。
圖1. 雜原子構型篩選策略示意圖以及PO-SC-S負極的電化學性能
圖2. SC、PO-SC、PO-SC-S的結構表征
總之，本文通過P/O摻雜、以及隨后的二次碳化工藝，成功研制出了具有高斜坡區容量和高ICE的“斜坡區占主導”碳負極材料。作者發現，雜原子的構型比摻雜數量更為重要，二次碳化過程可以篩選、出去產生不可逆容量的C-O與PO3 – 構型，改善可逆的C=O、PO2 3- /PO4 3- 以及自由基的某些特定雜原子構型。此外，作者還系統研究了“斜坡區主導”碳的Na存儲機制，發現在低電位區也存在擴散控制的過程，而納米孔過小不利于放電平臺形成。通過與不同的正極進行配對，全電池可以得到優化、以提供更優越的倍率和循環性能。 Screening Heteroatom Configurations for Reversible Sloping Capacity Promises High-Power Na-Ion Batteries，Angewandte Chemie International Edition，2022，10.1002/anie.202116394
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202116394
胡勇勝，中科院物理研究所研究員。2001年在武漢理工大學材料學院獲碩士學位，2004年中科院物理研究所獲博士學位。曾先后到德國Max-Planck固體研究所做博士后和Principal researcher（2004-2007），美國加州大學圣芭芭拉分校從事博士后研究（2007-2008）。現為中科院物理研究所研究員，博士生導師，在E01組工作。 在Science、Nature Energy、Nature Mater.、Joule、Nature Commun.、Science Adv.、ACS Energy Letters、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Energy Storage Materials、J. Mater. Chem. A、 Energy & Environ. Sci.、Angew. Chem. Int. Ed.、JACS、Nano Letters等國際重要學術期刊上共合作發表論文200余篇，引用30000余次，H-因子90，連續7年入選科睿唯安 “高被引科學家”名錄。合作申請60余項中國發明專利、5項國際發明專利、已授權40項專利（包括美國、日本、歐盟等5項）。目前擔任ACS Energy Letters雜志資深編輯及多個專業雜志的審稿人，例如Nature, Science, Nature Energy, Joule, Nature Commun., PNAS, Science Adv.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Energy Storage Materials, J. Mater. Chem. A, Energy & Environ. Sci., Angew. Chem. Int. Ed., JACS, Nano Letters, Nano Energy等。 值得注意的是，在2020年11月6日，由中科海鈉創始人兼董事長胡勇勝研究員主導撰寫的鈉離子電池論文《Rational design of layered oxide materials for sodium-ion batteries》在世界頂級學術刊物《Science》上發表 。該研究提出了一種簡單的預測鈉離子層狀氧化物構型的方法，并在實驗上證實了該方法的有效性，為低成本、高性能鈉離子電池層狀氧化物正極材料的設計和制備提供了理論指導。 據悉，這是《Science》創刊百余年來首次刊登鈉離子電池領域相關文章 陸雅翔，中國科學院物理研究所副研究員。2015年在英國伯明翰大學獲得博士學位，2015-2016年在英國薩里大學從事博士后研究，現為中國科學院物理研究所副研究員，在E01組工作。主要研究方向：新能源材料與器件研究，包括：①低成本、高容量、高倍率鈉離子電池負極材料研究；②電極/電解質界面性質及離子傳輸機制研究；③高安全、高能量密度水系電池研究。
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