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沸石是布朗斯特或路易斯酸性微孔網硅酸鹽，廣泛應用于化學工業的吸附、分離和催化。在最經典的情況下，酸性是通過用3+形式電荷替換金屬陽離子來引入的。據推測，沸石孔隙中電荷和偶極子的接近應該會產生強烈的場效應，但這些效應無法系統地量化。一系列調查表明，只要替代四面體原子的濃度不超過一定閾值，布朗斯特位點（BAS）具有恒定的吸附和催化酸強度。因此，沸石的高內在催化活性歸因于孔隙中過渡態的顯著穩定。

最近的實驗表明，當催化反應在水存在下進行時，過渡態穩定的這一有益方面也成立，允許產生水合氫離子H₃O⁺，這些氫離子的催化活性比其在酸溶液中的各自比活性高出兩個數量級。在沸石環境中，H₃O⁺在鋁四面體（這導致固體中的BAS）占據一個定義良好的位置，并且在沸石孔隙中的位置比液相更接近。這種接近已被證明會導致沸石孔隙中有機分子的活性系數增加，類似于水相中溶解酸、堿和鹽的陽離子和陰離子濃度過高的情況。活性系數較高的直接結果是吸附有機分子的相互作用強度下降，就像陽離子-陰離子對在濃度增加的水溶液中與溶劑的相互作用減少一樣。這允許將水相中非理想的物理化學嚴格轉換為納米孔的約束。

較高的活度系數是由過量化學勢的增加造成的。從概念上講，反應分子過量化學勢的增加會減少到過渡態的能量差，因此，即使過渡態不穩定，也應導致更高的速率。另外，與不帶電的反應物相比，極性環境將穩定極性過渡態。H₃O⁺的限制和明確定義的緊密間距還穩定了過渡態，對減少沸石限制的自由能壘起到了積極作用。

慕尼黑大學Johannes A. Lercher和Yue Liu在Science發表成果，通過實驗證明了以上的情況是可以實現的，反應分子的熱力學活性的增加和沸石孔的空間約束的疊加導致其催化活性偏離了與具有恒定酸堿性質的活性位點的預期催化活性。作者在一系列具有廣泛BAS的H-MFI沸石上[H₃O⁺濃度為0.05-0.86mmol/gMFI]使用環己醇脫水反應表明增強反應分子過量化學勢的積極作用導致了活性位點的最佳密度。作者定量地表明，高離子強度提高了反應速率，并表明該策略的潛在局限性。

總體而言，結果明確表明，對催化活性的定量解釋將可以預測最適合與離子相關的活性位點下的反應微孔催化劑。

圖文詳情

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圖1. 在水相和氣相中歸一化的H-MFI催化反應速率

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圖2. 局部H₃O⁺濃度和H₃O⁺催化環己醇脫水離子強度

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圖3. H₃O⁺與H-MFI之間距離對H₃O⁺催化環己醇脫水的基態和過渡態的能量

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圖4. 在H-MFI和H-BEA中，H₃O⁺催化環己醇脫水反應的比較

鏈接

Role of the ionic environment in enhancing the activity of reacting molecules in zeolite pores. Science 372 (6545), 952-957.

http://science.sciencemag.org/content/372/6545/952

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