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孫學良/莊衛東/王建濤Small：高循環性能富鎳層狀正極材料的結構和電荷調節策略

富鎳層狀氧化物是商業高能量密度鋰離子電池非常有前途的正極材料。然而，限制其廣泛應用的主要瓶頸是其固有的不穩定晶體結構和高反應性表面引起的容量衰減和安全問題。

在此，加拿大西安大略大學孫學良教授、國聯汽車動力電池研究院莊衛東教授及有研集團王建濤等人通過在富鎳正極中引入高價Ta⁵⁺離子同時實現表面結構和體電荷的調節，表現出優異的電化學性能和熱穩定性，尤其是顯著的循環穩定性，改性正極在1C倍率下循環768次后容量保持率高達80%。

作者通過結合第一性原理計算和組合表征，包括球差校正透射電子顯微鏡 (AC-TEM)、同步加速器X射線吸收光譜 (XAS)、微分電化學質譜 (DEMS) 以及各種原位耦合技術，提出了富鎳正極中高價Ta⁵⁺離子取代的功能機制的綜合觀點。

圖1. Ta取代對電池電化學性能的影響

由于表面部分Ta富集，通過表面調節防止深度充電中的表面Ni的還原和遷移，實現了Li⁺嵌入/脫嵌的高度可逆性。此外，提高電荷密度及其在氧上的局部電荷調節顯著抑制了微裂紋和氧損失，從而防止了受調節表面的碎裂和與氧骨架相關的結構退化。

本研究強調了富鎳正極集成優化策略的重要性，并作為案例研究，為富鎳層狀正極的高價離子取代的潛在機制提供了新穎而深入的見解。

圖2. Ta取代對整體結構穩定性和完整性的影響

Structure and Charge Regulation Strategy Enabling Superior Cyclability for Ni-Rich Layered Cathode Materials, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202104282

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