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在自然光合作用中，區室化蛋白質的空間排列和連通性對于光誘導電子的有效產生和轉移至關重要，有助于提高葉綠體的整體性能。受上述啟發，在固體材料中創建這樣的“分子隔間”可能會產生協同作用，因此會提高催化劑的催化性能。然而，在分子水平上精確控制功能組分的空間排列和連通性仍具有挑戰性。

近日，武漢大學鄧鶴翔和江卓等在MOF孔內精確地生長窄帶半導體WO₃及其水合物的納米顆粒(WO₃·H₂O-MIL-100-Fe)以構建“分子隔間”，其能夠利用可見光(420-780 nm)有效催化CO₂轉化為其他高附加值產物。

WO₃和WO₃·H₂O納米粒子的空間排列及其與MOFs的連接性對整體光催化性能至關重要。對于24% WO₃·H₂O-MIL-100-Fe，所有WO₃·H₂O納米顆粒均排列在MOF的2.5 nm中孔中，在可見光下CO₂轉化率為0.49 mmol·g^-1·h^-1，總消耗電子數(TCEN)為2.2 mmol·g^-1·h^-1。

更重要的，在整個氧化還原反應中，總消耗的光生空穴與光生電子的比例幾乎呈化學計量比，顯示出該催化劑有效的電荷分離。此外，24% WO₃·H₂O-MIL-100-Fe在420 nm的表觀量子效率(AQE)為1.5%，優于大多數用于CO₂光還原的催化劑。

研究人員通過一系列光譜和電化學分析分析揭示了分子隔間的催化機理：

1.在可見光照射下，WO₃和WO₃·H₂O納米粒子產生光生電子和空穴；

2.光生電子擴散到納米粒子表面與在界面處MOF產生的光生空穴復合；

3.在MOF上產生的光生電子轉移到CO₂上以激活CO₂。較高的WO₃·H₂O用量并不能保證較高的光催化性能，只有當較小的中孔被占據時，CO₂還原速率才最高，這再次說明了空間布局的重要性。

此外，WO₃·H₂O-MIL-100-Fe復合物中的配位水被發現對高催化活性至關重要，其能夠被緩慢釋放以加速光生空穴的消耗。

Molecular Compartments Created in Metal–Organic Frameworks for Efficient Visible-Light-Driven CO₂ Overall Conversion. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c10687

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?武大JACS: MOF中創建“分子隔間”，實現可見光驅動高效CO2全面轉化

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