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電化學氧還原反應（ORR）制備過氧化氫（H₂O₂）是一種取代蒽醌法的很有前途的方法，其中合成H₂O₂的關鍵是開發調節ORR途徑的催化劑。基于此，浙江工業大學王建國教授（通訊作者）等人報道了利用NH₃退火法制備了氮摻雜Nb₂CT_x。氮摻雜Nb₂CT_x表現出優異的2e^– ORR性能，在電壓為0.4 V 時具有超過90%的H₂O₂選擇性，高于前驅體Nb₂AlC（67.01%）和純Nb₂CTx（75.70%）。氮摻雜Nb₂CT_x的法拉效率（FE）達到80.75%，高于Nb₂AlC和Nb₂CT_x的法拉效率分別為60.35%和39.27%，同時在50 h內具有良好的催化穩定性。

通過DFT計算，作者進一步確定了氮的作用對理解含氮催化劑的機理和合理設計具有重要意義。作者使用兩種可能的催化劑結構作為模型體系：一種是O-端Nb₂CT_x，在C層摻雜氮原子，氧空位（N-Nb-₂CT_x(-O)），另一種是O-端Nb₂CT_x，N摻雜官能團，同時在C層摻雜氮原子（N-Nb-₂CT_x(-O/N)）。

氧的吸附對2e^?氧還原途徑至關重要，作者計算了具有96個不同吸附位點的可能結構的*O₂吸附能（ΔE_O2*）。在-1至0 eV的ΔE_O2*范圍內篩選了五個候選，并進一步計算了*OOH自由能（ΔG_OOH*）。

計算出的極限電位（U_L）用作雙-電子ORR反應活性的指標，其定義為還原反應步驟自由能下降時的最大電位。結果表明，N摻雜進一步提高了O-端Nb₂CT_x的活性。因此，作者制取了合成H₂O₂的理想催化劑N-Nb-₂CT_x(-O)。

Doped-nitrogen enhanced the performance of Nb₂CT_x on the electrocatalytic synthesis of H₂O₂. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-5051-6.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-5051-6.

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浙工大Nano Res.：氮摻雜助力Nb2CTx電催化合成H2O2

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