圖1-1 材料的合成過程圖1-2 材料的基礎表征圖1-3 催化性能測試這種良好的催化性能歸因于其物理結構和電子結構的修飾。暴露的豐富的活性位點有效地提高了電極對HER的本征催化活性。電化學活性比表面積和X射線光電子能譜分析也證實了這一點。該工作為工業水分解用高性能雙金屬電極的合理設計提供了有力的支持。Bimetallic Multi-Level Layered Co-NiOOH/Ni3S2@NF Nanosheet for Hydrogen Evolution Reaction in Alkaline Medium, Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202106904https://doi.org/10.1002/smll.2021069042AM:用于水分解的單原子鎢摻雜NiS0.5Se0.5納米片@ NiS0.5Se0.5納米棒異質結構 開發用于析氫/析氧反應 (HER/OER) 的穩健且高活性的非貴金屬電催化劑對于氫能的工業化至關重要。天津大學鄧意達教授、韓曉鵬研究員和鄭學榮等人制備了高活性、耐用的單原子W摻雜NiS0.5Se0.5納米片@ NiS0.5Se0.5納米棒異質結構(W-NiS0.5Se0.5)電催化劑。W-NiS0.5Se0.5對HER和OER表現出優異的催化活性,具有超低的過電位(HER為39和106 ?mV,OER在10和100 mA cm-2下分別為171和239 mV)和優異的長期耐久性(500小時),優于商業貴金屬催化劑和許多其他先前報道的過渡金屬基化合物(TMC)。
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圖2-1 材料的合成與表征圖2-2 HER性能測試圖2-3 OER性能測試單原子W的引入使Ni的自旋態離域,從而導致Ni d電子密度增加。這導致H的吸附/解吸過程的優化和速率決定步驟 (O*→OOH*) 的吸附自由能顯著降低,從而加速了HER和OER的熱力學和動力學。這項工作提供了一種合理可行的策略來設計用于水分解的單原子催化劑。Highly Active and Durable Single-Atom Tungsten-Doped NiS0.5Se0.5 Nanosheet?@?NiS0.5Se0.5 Nanorod Heterostructures for Water Splitting, AM 2022, DOI: 10.1002/adma.202107053https://doi.org/10.1002/adma.2021070533AEM:用于乙醇氧化反應的多重孿晶邊界調節亞穩態Pd 構建用于乙醇氧化反應(EOR)的高效陽極電催化劑是推動直接乙醇燃料電池(DEFCs)廣泛應用的關鍵。貴金屬(如Pt和Pd)的碳負載納米顆粒(NPs)是用于醇類氧化反應(AOR)的最廣泛使用的商業催化劑。然而,貴金屬催化劑不僅成本高,而且其催化性能和對有毒碳中間體(如CO)的耐受性在長期高效運行中并不理想。因此,合理構建和調控單一貴金屬材料的表面微結構,對優化中間體的結合能力,進一步改善其催化特性,加速DEFCs的商業化應用具有重要意義。天津大學鄧意達教授和陳亞楠教授等人通過固態熱沖擊(TS)策略直接合成了錨定在碳基底上的具有豐富孿晶界(TB)和原子臺階(AS)的亞穩態Pd納米粒子(NP)(TS-Pd/C),該催化劑能夠實現高效EOR。
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圖3-1 在TBs和ASs存在下富缺陷TS-Pd/C和用于電催化EOR過程的無缺陷 AT-Pd/C催化劑的制備和作用機理示意圖圖3-2 材料的表征圖3-3 催化性能測試結果表明,快速降溫的非平衡制備條件會在Pd NPs中引入大量以TBs為主的晶體缺陷,這對提高催化劑在堿性環境中的EOR性能有顯著影響。具體而言,在1.0 M KOH溶液中,TS-Pd/C在-0.5至-0.2 V vs. SCE的電壓范圍內的EOR電流密度約為3.22 mA cm-2,質量活性高達1846 mA mg-1。此外,TS-Pd/C的CO氧化峰明顯變寬并出現在比AT-Pd/C (-0.19 V)和商業Pd/C(-0.19 V)更負的電位(-0.20 V),表明TS-Pd/C具有高的CO電氧化反應性以及良好的CO耐受性。Multiple Twin Boundary-Regulated Metastable Pd for Ethanol Oxidation Reaction, AEM 2022, DOI: 10.1002/aenm.202103505https://doi.org/10.1002/aenm.2021035054AEM:用于能量轉換與儲存的金屬玻璃的進展與展望 由于其獨特的原子排列和電子結構,金屬玻璃(MG)在能量存儲和轉換領域得到廣泛研究。在過去的幾十年中,已經開發了多種策略來合成大塊和納米尺寸的 MG基材料。這里,天津大學鄧意達教授和陳亞楠教授等人結合MG的構效關系和電化學反應動力學,突出了玻璃結構在電催化過程中的實質性進展。同時,作者還詳細介紹了MG材料在超級電容器、鋰離子電池等儲能器件中的應用。最后,作者提出了合理設計高效 MG 基電極材料的挑戰和可能性。本綜述旨在加深對電子結構與電化學性能之間關系的理解,為合理設計具有優異活性、選擇性和耐久性的功能性MG材料提供指導。
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圖4-1 MG基催化劑在能量轉換和存儲中的應用圖4-2 MG基催化劑的制備方法圖4-3 用于多相催化的機器學習描述Progress and Perspective of Metallic Glasses for Energy Conversion and Storage, AEM 2022, DOI: 10.1002/aenm.202101092https://doi.org/10.1002/aenm.202101092