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化物所陳劍EnSM：鋰離子溶劑化和SEI的雙重策略提高鋰金屬負(fù)極庫侖效率

鋰金屬是高能量密度可充電池的理想負(fù)極。然而，由于枝晶生長和脆弱的SEI導(dǎo)致低庫侖效率（CE），阻礙了其實際應(yīng)用。離子溶劑化行為和SEI形成都強(qiáng)烈影響可充電池中鋰金屬負(fù)極的穩(wěn)定性。

中科院大連物化所陳劍等人采用1,3-二氧戊環(huán)(DOL)和1,2-二甲氧基乙烷(DME)作為溶劑，分別與氟代醚（TTE）混合，討論了溶劑對局部高濃度電解液（LHCE）和電化學(xué)中溶劑化的影響。

DOL弱的溶劑化能力使其在TTE混合物中比DME更具獨特的優(yōu)勢：

(1)更低的鋰沉積剝離過電位；

(2)更高的CE；

(3)受TTE含量的影響較小；

(4)更有利于形成富含LiF的SEI。

背后的原因在于DOL的弱溶劑化能力削弱了鋰離子與溶劑的相互作用，但提高了與陰離子的配位能力。因此，DOL-TTE形成了不同于 DME-TTE混合物的獨特溶劑化結(jié)構(gòu)。此外，TTE的加入顯著重塑了鋰離子溶劑化結(jié)構(gòu)，形成了更多的離子聚集體和更少的游離溶劑。因此，由于DOL溶劑的分解減少，DOL-TTE電解液的氧化還原穩(wěn)定性得到了很大的提高。陰離子衍生的SEI的形成促進(jìn)了無枝晶形態(tài)并確保了鋰金屬負(fù)極的長期循環(huán)穩(wěn)定性。

化物所陳劍EnSM：鋰離子溶劑化和SEI的雙重策略提高鋰金屬負(fù)極庫侖效率

圖1. 不同電解液中Li-Cu電池的鋰剝離/沉積庫侖效率

此外，DOL-TTE(1:2)電解液高度協(xié)調(diào)的Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)可以限制多硫化物在Li-SPAN電池中的溶解和損失，因此電池在100次循環(huán)后獲得了99.77%的高CE和 92%的容量保持率。

化物所陳劍EnSM：鋰離子溶劑化和SEI的雙重策略提高鋰金屬負(fù)極庫侖效率

圖2. 不同電解液中形成的SEI的XPS表征

Dual strategy with Li-ion solvation and solid electrolyte interphase for high Coulombic efficiency of lithium metal anode. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.007

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