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萬立駿院士/喬燕/曹安民JACS: 配位輔助構建用于高性能固態電池的金屬氧化物納米薄膜

固態電池（SSB）的應用受到固態電解質（SSE）和電極之間固有界面接觸不良的挑戰，構建人工中間納米膜可以有效解決這一障礙。但其實施很大程度上依賴于基于蒸汽的技術（如原子層沉積），由于每個循環僅沉積單層，這些技術昂貴、耗能且耗時。

在此，中科院化學所萬立駿院士、喬燕研究員及曹安民研究員等人探索了通過簡便的液相合成構建高精度功能性金屬氧化物納米膜的可能性。具體而言，作者開發了一種配位輔助沉積（CAD）工藝來控制基底表面反應，它可以調節金屬前體的分布和分解，從而可靠地形成由多種金屬氧化物組成的均勻無裂紋且柔韌的納米膜。

接下來，作者以Al₂O₃為例展示了這種濕化學方法在生產用于SSB的有利人工中間層方面的可行性。在異丙醇中，聚丙烯酸（PAA）通過溶膠-凝膠反應與指定的金屬陽離子Al³⁺（Al₂O₃）進行有效配位，并利用其獨特的分解途徑有效調控Al₂O₃在Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZT）表面的形成。

圖1. Al₂O₃納米薄膜的合成示意和表征

這種CAD過程簡單可靠，可以有效地生產各種具有廉價原材料的柔性金屬氧化物納米薄膜，其中MgO、Fe₂O₃、ZnO、TiO₂、SnO₂、ZrO₂、Nb₂O₅、HfO₂、CeO₂等氧化物納米薄膜及其復合材料的制備精度可達單納米級。此外，在陶瓷SSE上沉積的人工Al₂O₃界面納米膜導致了Li/LLZT界面電阻的顯著降低（從2079.5降至8.4 Ω cm²）及組裝SSB的超長循環壽命。

這種策略使得使用富含鎳的NCM0.83正極在4.8 mg cm^-2的負載下可提供201.5 mAh g^-1的可逆容量，具有與傳統鋰離子系統相媲美的性能指標。這項研究表明，基于溶液的路線作為氣相沉積技術的一種經濟實惠且可擴展的替代制造方案的潛力，可以加速SSB的實際應用開發。

圖2. LLZT-Al電解質在25 °C下的全電池測試

Coordination-Assisted Precise Construction of Metal Oxide Nanofilms for High-Performance Solid-State Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.1c10872

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