氧析出反應(OER)緩慢的動力學被認為是電化學水分解實現高效產氫的瓶頸。因此,設計高活性、經濟有效、耐用的電催化劑對于加速OER動力學至關重要。最近,基于過渡金屬的金屬間化合物(TM:Fe、Co、Ni、Mn)由于其低電阻率、組成可調和獨特的晶體結構而受到了特別的關注。在這些金屬間化合物中,TM物種會在堿性OER過程中原位轉化為活性羥基氧化物,從而提高催化活性。此外,在大多數情況下,催化劑只在表面進行了重組,從而產生了具有高導電性的獨特核殼結構。盡管在相關研究領域取得了很大進展,但目前仍急需尋找高效的新型金屬間化合物以揭示它們的活性結構、了解它們的OER機制和得出它們的組成-結構-性能的關系。近日,柏林工業大學Prashanth W. Menezes和蘇州大學康振輝、陳子亮等開發了一種氫處理策略,使LaNi5能夠高活性和穩定電催化析氧反應(OER)。具體而言,研究人員通過對LaNi5進行多次氫吸收和解吸循環,產生重復晶格體積變化以增強晶體缺陷、晶格應變、晶粒細化和顆粒裂紋,這大大提高了金屬位點的暴露率。此外,通過一系列光譜特征,研究人員發現在OER過程中,稀土La形成La(OH)3粘覆在粒子表面,隨后超細γ-NiOOH納米粒子在La(OH)3上生成,并最終形成多孔γ-NiOOH/La(OH)3/LaNi5核殼結構。La(OH)3的約束和耦合作用顯著抑制了活性γ-NiOOH納米粒子的聚合,導致γ-NiOOH納米粒子均勻和充分地暴露在電解質。這使得催化劑具有豐富的活性位點、加速電荷轉移和傳質、高結構穩定性以及優化對中間體的吸附能。因此,優化后的LaNi5-H-11h/NF電催化劑在100 mA cm-2處的OER過電位僅為322 mV;其在工業級電流密度(~560 mA cm-2)下能夠連續穩定運行10天,表現出超高OER穩定性。Reviving Oxygen Evolution Electrocatalysis of Bulk La-Ni Intermetallics via Gaseous Hydrogen Engineering. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202208337