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中南大學陳月皎AEM：通過痕量有機添加劑原位構(gòu)建SEI，穩(wěn)定鋅金屬負極

水系鋅電池（AZBs）的實際應用由于鋅負極的差可逆性而受到很大限制，這包括枝晶的猖獗生長和嚴重的界面副反應。

圖1. HMTA添加劑在負極/電解質(zhì)界面的調(diào)節(jié)行為示意

中南大學陳月皎等將六亞甲基四胺（HMTA），一種含有孤對電子的雜環(huán)有機化合物，作為一種新型的水系電解液添加劑，以原位構(gòu)建一個穩(wěn)定的負極-分子界面層來穩(wěn)定鋅負極。理論計算和實驗測試都表明，HMTA分子能夠取代溶劑化結(jié)構(gòu)中的水分子，然后鋅離子的運輸將溶劑化的HMTA分子帶到電極/電解質(zhì)界面。

由于HMTA分子中存在大量含有孤對電子的氮原子，HMTA分子與鋅原子之間形成了強烈的相互作用，從而誘發(fā)了HMTA在鋅金屬上的優(yōu)先吸附，從而原位形成負極-分子界面層。這樣一個獨特的界面層有效地將活性水分子排除在表面之外，并且由于豐富的孤對電子作為具有獨特電子抽離特性的成核點，促進了快速的離子傳輸動力學。

圖2. 分析鋅離子的增強動力學

因此，只需微量添加，HMTA添加劑就能加速鋅離子在負極/電解質(zhì)界面的脫溶劑化，并抑制水分解的副反應，確保鋅負極在循環(huán)過程中的高還原性和穩(wěn)定性。研究顯示，在添加了HMTA的電解液中，Zn負極的枝晶和析氫受到了明顯的抑制，證明了這些特性。因此，采用含有超少量（5 mm）HMTA添加劑的電解液，電池獲得了4000小時的穩(wěn)定和長壽命（5 mA cm^-2和1 mAh cm^-2）以及高沉積/剝離可逆性，在超過800次循環(huán)中平均CE為99.75%。

此外，Zn/V₂O₅全電池在5 A g^-1下經(jīng)過4000次循環(huán)后，顯示出61.7%的高容量保持率。這一策略為在水系金屬電池中原位構(gòu)建負極-分子界面提供了一種全新的方法，并將推動AZBs的實際應用。

圖3. Zn負極的電化學可逆性和穩(wěn)定性

In Situ Construction of Anode–Molecule Interface via Lone-Pair Electrons in Trace Organic Molecules Additives to Achieve Stable Zinc Metal Anodes. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300550

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中南大學陳月皎AEM：通過痕量有機添加劑原位構(gòu)建SEI，穩(wěn)定鋅金屬負極

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