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Arumugam Manthiram教授Angew: 無負極鋰金屬電池無機SEI的原位電位保持法

無負極鋰電池被認為是高能量密度鋰離子電池的終極形態。不幸的是，循環過程中不可逆的鋰損失是造成無負極配置中的整體電池性能損耗的主要原因。為了減輕劣化，在負極集流體上建立堅固的固體電解質界面（SEI）非常重要。

在此，美國德克薩斯大學奧斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人提出了一種在第一次充電期間保持電位的簡便原位電化學方法來促進鹽陰離子的分解。該電位保持方法通過調節SEI成分使其更加無機化，從而提高鋰金屬循環能力，其中99.65%的平均CE是通過局部高濃度電解液（LHCE）實現的。

具體而言，該策略是在溶劑（碳酸鹽或醚）不分解但溶解的鹽分解的電位下采用間歇階段，這導致鹽衍生的SEI增強同時減少了有機物種的演變。此外，作者通過實施DFT進行的線性掃描伏安法（LSV）和最低未占分子軌道（LUMO）計算證明了該方法的基本原理。

圖1. LSV實驗及DFT計算

電位由LSV決定，其中含有溶劑化的鹽陰離子開始被還原，同時避免溶劑支配的分解。DFT計算表明，接觸離子對（CIP）對于具有較低LUMO水平的優先分解是必不可少的，而純溶劑或以溶劑為主的溶劑化模型可能在較低的電位下分解。SEI成分通過XPS驗證，鋰沉積的形態差異證實了鋰金屬在電位保持后的CE增強。

作者使用碳酸鹽、醚和LHCE驗證了該過程的普遍效果，其中所有電解液均表現出增加的平均 CE。此外，Cu||LiFePO₄和Cu||LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂電池的循環壽命和放電容量也在電位保持后延長。這項研究表明，通過簡便的電化學方法可以指導鹽衍生SEI的形成，并且該方法的普遍性將為開發長壽命無負極鋰電池鋪平道路。

圖2. 在各種電解液下有/無電位保持的無負極電池的電化學性能

A Facile Potential Hold Method for Fostering Inorganic Solid-electrolyte Interphase for Anode-free Lithium-metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202115909

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