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於曉亮/陳國華/李寶華InfoMat：富鈉NASICON結構正極助力400Wh/kg鈉金屬電池！

由于鈉資源的天然豐富性和低成本，可充鈉金屬電池(SMBs)已成為商業鋰離子電池有希望的替代品。然而，在傳統SMBs中過度使用金屬鈉會限制其能量密度并導致嚴重的安全問題。

香港理工大學於曉亮、陳國華、清華大學深圳研究生院李寶華等首次開發了由富鈉的NASICON結構正極和裸Al/C集流體組成的無鈉負極SMB(SFA-SMB)配置，以應對上述挑戰。

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圖1. 用于先進SFA-SMB的富鈉NASICON結構正極的概念

在此作者設計了一種預嵌合策略，以在結構穩定的鈉超離子導體(NASICON)結構的正極中預儲存大量的鈉。具體而言，以Na₅V₂(PO₄)₃(Na5VP)形式存在的預鈉化Na3VP可直接用作SFA-SMB中的工作電極，同時提高能量密度和延長循環壽命。

Na5VP中預存的Na原子不僅可以作為理想的Na補充劑來抵消循環過程中Na的損失，而且還可以在1.0-3.8 V的電壓窗口（相對于Na/Na⁺）內實現可逆的三電子氧化還原反應。在鈉化過程中，隨著從Na3VP到Na₄V₂(PO₄)₃(Na4VP)最后到Na5VP的相變，可以將另外兩個Na原子逐漸嵌入到Na3VP晶格中，在脫鈉過程中，兩個鈉原子從Na3VP中可逆地脫出，形成Na₁V₂(PO₄)₃(Na1VP)。

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圖2. Na3VP正極的預鈉化

實驗顯示，在1.0-3.8 V的電壓窗口下，Na4VP到Na1VP的高度可逆相變導致 SFA-SMBs具有約400 Wh kg^-1的超高能量密度和良好的循環穩定性。

對于在3.0-3.8 V的窄電壓窗口中運行時，其壽命進一步延長至超過300圈，同時具有320 Wh kg^-1的高能量密度和640 W kg^-1的功率密度。這些結果驗證了可逆預鈉化策略在提高SFA-SMB的能量密度和壽命方面是高效可行的，并且可以擴展到其他無金屬負極電池系統。

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圖3. Na5VP||Al/C電池在3.0–3.8 V電壓窗口下的電化學性能

Sodium-rich NASICON-structured cathodes for boosting the energy density and lifespan of sodium-free-anode sodium metal batteries. InfoMat 2022. DOI:10.1002/inf2.12288

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