鋰金屬電池作為具有高理論能量密度的下一代可充電電池顯示出巨大的前景。不幸的是，鋰金屬負(fù)極在循環(huán)過程中受到電解液和從正極穿梭的副產(chǎn)物的嚴(yán)重腐蝕。

在此，中科大朱永春副研究員等人通過鋰金屬和二氯二甲基硅烷（DCDMS）之間的伍爾茲（Wurtz）反應(yīng)為鋰金屬負(fù)極開發(fā)了一種抗氧和自消除鈍化層。DCDMS作為工業(yè)上常用的原料，通過伍爾茲反應(yīng)與堿金屬（Li、Na 和 K）反應(yīng)生成堿金屬氯化物（LiCl、NaCl和KCl）和聚二甲基甲硅烷基相物質(zhì)，由于其特定的高熱穩(wěn)定性、疏水性和電絕緣性，因此可作為理想的負(fù)極保護(hù)層。

重要的是，生成的鈍化層通過限制不均勻的鋰金屬形成來調(diào)節(jié)鋰鍍層，還可以防止氧氣腐蝕鋰氧電池中的鋰負(fù)極。此外，由于自消除鈍化層的高離子電導(dǎo)率和與鋰金屬的緊密界面接觸，這種改進(jìn)的電極表現(xiàn)出快速的電荷轉(zhuǎn)移、穩(wěn)定的機(jī)械性能和穩(wěn)定的電化學(xué)循環(huán)。

圖1. 不同電極的Li-O₂電池電化學(xué)性能

因此，具有該保護(hù)層的對(duì)稱Li電池可以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鋰電鍍/剝離，在紐扣電池下實(shí)現(xiàn)了2800小時(shí)的穩(wěn)定長期循環(huán)，同時(shí)在O₂氣氛下可以長期穩(wěn)定循環(huán)500小時(shí)。進(jìn)一步電化學(xué)測(cè)試表明，基于該鈍化層的Li-O₂電池可以在1000 mAh g^-1的容量下表現(xiàn)出超過200 次循環(huán)的出色長期穩(wěn)定性，而Li||NCM811電池具有出色的循環(huán)性能（0.5 C下300次循環(huán)）和高倍率容量（5 C下容量為130.3 mAh g^-1），這說明該保護(hù)層同樣有益于普通的鋰金屬電池。總之，這項(xiàng)工作為電極保護(hù)的發(fā)展提供了材料和方法上的突破，促進(jìn)了硅烷及其在堿金屬電池中的實(shí)際應(yīng)用，而不僅僅是鋰金屬電池。

圖2. 基于不同電極的Li||NCM811電池的電化學(xué)性能

An Oxygen-Resistant and Self-Eliminating Passivated Layer for Highly Stable Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112645