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新一代柔性水系鋅離子電池在實(shí)際應(yīng)用中需要在低溫下提高機(jī)械性能和離子導(dǎo)電性。這從根本上要求水凝膠電解質(zhì)具有抗凍特性，以抵抗在零下溫度下的柔韌性損失和性能下降。

東華大學(xué)武培怡、焦玉聰等開(kāi)發(fā)了一種在-30℃下具有高機(jī)械柔韌性和離子電導(dǎo)率的耐低溫水凝膠，以用于柔性和可穿戴的鋅離子電池。

東華大學(xué)武培怡/焦玉聰AM：可耐-30℃的柔性水系鋅離子電池！

圖1. 水凝膠的機(jī)械性能和結(jié)構(gòu)表征

其中，2 M典型的離液Zn(ClO₄)₂被用作雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠中唯一的電解質(zhì)鹽，它可以賦予凝膠電解質(zhì)以下優(yōu)點(diǎn)：

(1)離液ClO₄^–可以顯著打破水分子之間的氫鍵（HB）以實(shí)現(xiàn)水系電解質(zhì)具有較低的冰點(diǎn)。此外，親液性Zn²⁺有助于穩(wěn)定聚合物結(jié)構(gòu)，用于未來(lái)的電池組裝。

(2)由Hofmeister效應(yīng)，離液ClO₄^–可以與水凝膠和水分子形成弱HB，提高水凝膠的親水性，從而使水凝膠在25和-30℃下均具有良好的機(jī)械柔韌性。

(3)可調(diào)節(jié)水凝膠電解質(zhì)中的游離水量，從而有效抑制副反應(yīng)和枝晶形成。

東華大學(xué)武培怡/焦玉聰AM：可耐-30℃的柔性水系鋅離子電池！

圖2. 水凝膠電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率和抗凍性能

因此，即使在-30 °C下，Zn(ClO4)₂原位優(yōu)化的水凝膠電解質(zhì)也具有7.8 mS cm^-1 的高離子電導(dǎo)率和出色的柔韌性，這使得對(duì)稱(chēng)鋅電池可保持無(wú)枝晶超過(guò)1200小時(shí)，Zn/PANI電池在5 A g^-1下循環(huán)2500次仍具有70 mAh g^-1的可逆容量，此外柔性全電池在不同彎曲角度下也具有優(yōu)異的循環(huán)性能。

這項(xiàng)工作不僅展示了一種利用離液鹽開(kāi)發(fā)耐低溫電解質(zhì)的簡(jiǎn)便而通用的策略，而且為通過(guò)Hofmeister效應(yīng)合理調(diào)節(jié)離液劑水凝膠的機(jī)械柔韌性提供了一條新途徑。

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圖3. 全電池在-30℃下的實(shí)際應(yīng)用

Anti-freezing Hydrogel Electrolyte with Ternary Hydrogen Bonding for High Performance zinc-ion Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202110140

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