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電化學析氫反應（HER）作為一種重要的產氫技術，因其在可再生和可持續能源技術系統中的重要作用而備受關注。Pt基材料是目前公認的最佳電催化劑，但其昂貴的價格和稀缺性使其難以大規模商業應用。因此，相當數量的替代非貴金屬電催化劑不斷涌現。其中，具有代表性的過渡金屬硒化物（TMSes），因其獨特的形貌、物理和化學性質，作為HER新型電催化材料受到了廣泛的研究。一種可用于大規模產氫的電催化劑應具有高本征活性、快速的電荷/質傳遞通道、較大的電活性表面積、適宜的表面潤濕性和穩定的結構。雖然在改善個別特性方面取得了令人印象深刻的進展，但很少有報告關注它們的協同增強。

基于此，華中科技大學王帥等人在碳布（CC）上，將N摻雜石墨烯限制的空心CoSe₂納米粒子（NG-HCS）錨定在 N 摻雜垂直取向石墨烯納米網陣列（NGM-As）上（CC/NG-HCS@NGM-As）。

在1.0 M KOH中使用三電極系統評估了CC/NG-HCS@NGM-As的HER活性并與CC、CC/NGM-As、CC/CS-As和CC/Pt-C進行比較。CC和CC/NGM-As催化劑的HER性能非常差。除CC/Pt-C電極外，CC/NG-HCS@NGM-As電極的起始電位最低，且隨著外加電位的增加，HER極化電流響應迅速增加。而當電流密度為10 mA cm^-2時，CC/NG-HCS@NGM-As的析氫反應性能最優，過電位為133 mV，低于CC/CS-As（194 mV）和CC/NGM-As（395 mV）。這種顯著的改進可能源于兩部分的有效協同作用，一是石墨烯/CoSe₂活性界面提供了豐富的活性位點，二是三維石墨烯納米網陣列保證了高效的質量/電子傳輸。

此外，CC/NG-HCS@NGM-As催化劑的Tafel斜率為80.5 mV dec^-1，略高于Pt/C（42.5 mV dec^-1），但小于CC/CS-As（164.7 mV dec^-1）和CC/NGM-As（359.4 mV dec^-1）。CC/NG-HCS@NGM-As的Tafel斜率位于40 ~ 120 mV dec^-1之間，不僅表明了快速的電子轉移，而且揭示了其在堿性介質中的HER機制為Volmer-Heyrovsky。基于以上分析，合成的CC/NG-HCS@NGM-As表現出最高的HER活性，超過了迄今為止報道的大多數CoSe₂和Co金屬電催化劑。

密度泛函理論計算表明，CoSe₂@NG限制界面上的電子重分布優化了H^*在HER過程中的吸附能。此外，表面性能測試和有限元分析證實，三維石墨烯納米網陣列有利于OH^–和氣體的傳輸和活性位點的暴露。因此結合密度泛函理論計算和有限元模擬分析，CC/NG-HCS@NGM-As電極表現出良好的HER活性可以用以下幾個方面綜合解釋：

（1）NG和CoSe₂之間的強界面相互作用可以加速電荷轉移動力學，同時減弱H^*吸附；

（2）中空CoSe₂微球外表面涂覆NG層作為“密閉空間”，在長期實際使用中，可有效防止CoSe₂活性成分在介質下的損耗；

（3）NGM陣列在CC上提供了一個穩定的導電平臺，高導電的NG基質殼層確保電子可以通過NGM-As轉移到活性CoSe₂納米粒子，從而導致電子的快速轉移；

（4）三維垂直取向的N摻雜石墨烯納米網陣列結構不僅最大限度地提高了電極/電解質接觸，暴露出更多的催化活性位點，而且改善了離子擴散；

（5）所述的自支撐催化劑不需要額外粘結劑和導電填料，NG-HCS@NGM-As與CC基底之間的強接觸增強了電化學活性和穩定性。本研究無疑為電解水電催化劑的設計和制造提供了一條有前途的途徑。

Boosting hydrogen evolution via integrated construction and synergistic cooperation of confined graphene/CoSe₂ active interfaces and 3D graphene nanomesh arrays, Applied Catalysis B: Environmental, 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122256.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122256.

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華科Appl. Catal. B：石墨烯/CoSe2活性界面和三維石墨烯納米網陣列協同促進析氫反應

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