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電解水被認為是最有前景的產氫方法，其產氫量占全球總產氫量的4%。一般來說，電解水包括兩個半反應：陰極析氫反應(HER)和陽極析氧反應(OER)。然而，OER的慢動力學和高能耗嚴重阻礙了水電解的發展。

雖然人們已經做出了很多努力來緩解上述困境，但仍有一些問題沒有得到足夠的重視，如電解水過程中質子濃度的變化總是不可避免并顯著影響反應效率等。因此，理想的催化劑應能適應較寬的pH范圍，并能長時間穩定工作。

貴金屬催化劑通常具有良好的活性，但其在較寬的pH范圍內的穩定性較差，易氧化為高價溶解物。因此，迫切需要設計出能夠在寬pH范圍內工作的高效、穩定的替代催化劑。

西南大學何榮幸等人首次制備出具有可調節的異質界面-空位增強效應的高性能RuO₂@Co₃O₄電催化劑。

西南大學何榮幸ACB.：RuO2@Co3O4可調節的異質界面-空位協同實現高效全水解

本文采用標準三電極體系，在1.0 M KOH和0.5 M H₂SO₄溶液中評估了制備的催化劑的電化學析氫活性。

無論是在堿性環境還是酸性環境中，RuO₂@Co₃O₄(1:6)的過電位都遠低于RuO₂、Co₃O₄和物理混合材料，這表明RuO₂@Co₃O₄(1:6)異質界面的強電子耦合能有效提高催化劑的HER活性。

RuO₂@Co₃O₄(1:6)在酸性介質中的過電位接近于商業Pt/C (33 mV vs 16 mV)，顯示出其取代貴金屬電催化劑的良好潛力并且RuO₂@Co₃O₄(1:6)的HER性能優于大多數報道的Co氧化物。

此外，RuO₂@Co₃O₄(1:6)在100和300 mA cm^-2的高電流密度下也表現出非常低的過電位(140和175 mV)并且可以在堿性環境中穩定工作超過500小時，這意味著該催化劑具有很大的應用前景。

重要的是當Ru和Co的比例過大或過小都會降低催化劑的HER活性，這是由于配比過小時催化劑表面Ru含量較低，配比過大時Ru可能會在催化劑表面團聚，說明Ru應該是HER的活性位點。

令人印象深刻的是，RuO₂@Co₃O₄(1:6)在堿性和酸性介質中以152和219 mV的超低過電位達到10 mA cm^-2的電流密度，表現出最佳的OER性能。這一結果再次證明了異質界面上的氧空位和RuO₂與Co₃O₄之間的電子耦合可以極大地提高催化劑的OER活性。

值得一提的是，RuO₂@Co₃O₄(1:6)只需要198和260 mV的超低過電位就可以實現100和300 mA cm^-2的高電流密度，這是迄今為止在堿性溶液中報道的最好的OER催化劑之一。

在堿性環境下，在過電位為50 mV時，RuO₂@Co₃O₄(1:6)對HER的轉換頻率略低于商用Pt/C，而在堿性環境下(300 mV)對OER的轉換頻率約為RuO₂的72倍，說明RuO₂@Co₃O₄(1:6)具有優異的本征活性。

使用RuO₂@Co₃O₄(1:6)作為陽極和陰極測試了全水解性能，僅在1.46和1.68 V下就可以在堿性環境中達到10和350 mA cm^-2的電流密度(在酸性介質中只需要1.52 V @ 10 mA cm^-2)，這比Pt/C||RuO₂電極和大多數先前報道的催化劑要優異。

本文利用簡單的一步法，首次實現了具有異質界面和氧空位的高效穩定電催化劑RuO₂@Co₃O₄的可控合成。Ru和Co的比可以調節催化劑表面的異質界面和氧空位的濃度。

實驗和密度泛函理論計算結果證實，RuO₂和Co₃O₄之間的耦合產生了異質界面，同時氧空位導致電荷密度的重新分布和d帶中心的位移，從而提高了電子導電性，優化了中間體的吸附強度，大大提高了催化劑性能。X射線吸收近邊結構和擴展X射線吸收精細結構光譜證實Ru和Co分別是HER和OER的活性位點。

有趣的是，一系列的控制實驗和理論計算有力地證明了催化劑Co₃O₄上的氧空位最有利于催化活性的提高，它直接作為全水解的活性位點參與電催化反應。

這種異質界面和氧空位的協同作用使得所制備的RuO₂@Co₃O₄催化劑具有優異的HER和OER活性并實現了出色的全水解性能。

本研究為可控合成具有異質界面和空位的高性能電催化劑提供了一種方法，也為探索氧空位在電催化水分解中的重要作用提供了新思路。

Adjustable heterointerface-vacancy enhancement effect in RuO2@Co3O4 electrocatalysts for efficient overall water splitting, Applied Catalysis B: Environmental, 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122294.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122294.

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