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鈣鈦礦型氧化物廣泛用于能量轉換和存儲，但抑制倍率的相變和大的體積變化阻礙了大多數鈣鈦礦型氧化物在高倍率電化學儲能中的應用。

復旦大學車仁超等展示了一種缺陽離子鈣鈦礦CeNb₃O₉(CNO)負極材料，它可以在高充電/放電倍率下儲存足夠量的鋰，即使合成顆粒的尺寸在微米量級。

圖1 CNO的電化學性能

研究顯示，這種新型缺陽離子CNO鈣鈦礦負極材料表現出優異的循環穩定性和極高的倍率性能，在60 C (15 A g^-1)時，相當于充電一分鐘，CNO負極可獲得超過52.8%的容量。

此外，CNO負極材料在50 C (12.5 A g^-1)下2000次充放電循環后表現出96.6%的容量保持率。優異的循環穩定性歸因于Ce原子的原子短程有序的形成；出色的倍率性能可以通過多個方向上固有的大間隙位、嵌入贗電容、原子短程有序和陽離子空位增強的鋰離子三維傳導網絡來解釋。

圖2 恒電流充放電過程中CNO的原位結構表征

在電化學循環過程中，電化學非活性Ce層中原子短程有序的形成阻止了鋰離子嵌入引起的剛性單位模位移，并防止了局部和長程結構重排，這將穩定具有低應變特性的宿主結構，有助于電池循環性能。

此外，原子的短程有序可能會抑制倍率抑制的長程鋰有序化，并防止八面體傾斜引起的有限鋰遷移率，這有利于鋰離子在CNO內的遷移。此外，陽離子空位為鋰離子更容易遷移提供了額外的垂直路徑，從而導致無限的三維鋰離子遷移路徑，這進一步促進了鋰離子在鈣鈦礦中的擴散。這些結構特征和機制可用于設計用于快速充電和長壽命鋰離子電池的先進鈣鈦礦電極材料。

圖3 DFT計算的CNO的Li⁺嵌入位點和鋰離子遷移路徑

Atomic short-range order in a cation-deficient perovskite anode for fast-charging and long-life lithium-ion batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200914

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復旦車仁超AM：鈣鈦礦負極實現60C快充和2000次長循環鋰離子電池

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